基于V型和三角羧酸配体的配位聚合物的合成、结构和性质

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金属-有机材料(MOFs)以结构的复杂多样性及在光学、电学、磁化学、催化、分子识别、吸附、储氢材料等诸多领域的广阔应用前景,吸引着众多化学家的关注。本论文设计和合成了两种柔性羧酸类有机配体4,4’-苯胺基二苯甲酸(H2L)和4,4’-(4-吡啶苯胺基)二苯甲酸(H2PBA)。H2L是一种“V”字形的连结者,H2PBA是一个三脚架形,为晶体结构的新颖性和多样性提供了良好的基材。通过水/溶剂热合成法,以4,4’-苯胺基二苯甲酸为主配体,含氮类有机配体作为辅助配体,成功合成七个配位聚合物。{[CdL(4,4’-bipy)]·DMF}n (1)、{Cd2(L)2(bpe)2}n (2)、{[CoL(4,4’-bipy)]·DMF}n(3)拥有相同的配位模式和晶体的结构,二维结构都以ABAB的堆积形式存在。{[CoL(bpyb)0.5]·(H2O)2}n(4)不仅拥有[Co2(CO2)4]簇而且是没有穿插的3D结构,拓扑分析其结构为CdS型,Schlafli符号为{44·610·8}。配合物4中Co2+之间存在反铁磁相互作用。{[Cu4(μ3-OH)4(L)2]·DMF}n(5)具有独特的晶体结构。结构中拥有的[Cu4(μ3-OH)4(CO2)4]簇通过两个羧酸根和两个来自μ3-OH的氧原子的桥连形成1D的[Cu4(μ3-OH)4(CO2)4]n链。1D的[Cu4(μ3-OH)4(CO2)4]n链,又通过L配体的连接形成3D的网络结构。5的结构中有较大的孔道,尺寸为12.050A×9.302A。其拓扑分析的Schlafli符号为{44·611}。配合物5中Cu2+之间存在反铁磁相互作用。{[Ni2O(L)2(bpp)2]·2DMA}n(6)拥有[Ni2O(CO)4]簇,2D结构通过互锁形成3D的结构。6晶体结构拓扑分析的Schlafli符号为{33·410·5·6}。配合物{[NiL(bpe)1.5]·H2O}n.(7)的晶体结构在两种配体的作用下呈现出1D+2D=3D的结构。配合物7晶体结构拓扑分析的Schlafli符号为{610}。采用水/溶剂热合成法,以4,4’-(4-吡啶苯胺基)二苯甲酸为配体合成[Co(PBA)2]·DMF}n(8),8的结构中PBA配体连着三个[CO2(CO2)4]簇,形成一个具有两重穿插3D网状结构,其晶体结构的拓扑分析的Schlafli符号为{4·62)2{42·610·83}。
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