【摘 要】
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卤代咔唑(Polyhalogenatedcarbazoles,PHCs)是具有持久性、生物积累和生物放大性以及类二恶英毒性的新型环境有机污染物。近年来,PHCs在土壤、沉积物、生物体、大气等不向环境介质中频繁被检出,且部分地区PHCs浓度较高,具有潜在的生态环境风险。目前,关于PHCs的研究多集中在北美和欧洲地区,我国境内特别是近海区域关于PHCs的研究甚少。本研究以PHCs为目标物,调查了其在中
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卤代咔唑(Polyhalogenatedcarbazoles,PHCs)是具有持久性、生物积累和生物放大性以及类二恶英毒性的新型环境有机污染物。近年来,PHCs在土壤、沉积物、生物体、大气等不向环境介质中频繁被检出,且部分地区PHCs浓度较高,具有潜在的生态环境风险。目前,关于PHCs的研究多集中在北美和欧洲地区,我国境内特别是近海区域关于PHCs的研究甚少。本研究以PHCs为目标物,调查了其在中国长江口及毗连东海、渤海和黄海、胶州湾以及北部湾沉积物中的浓度分布,结合本课题组的前期研究数据,综合分析了中国近海沉积物中PHCs总体分布特征,主要研究内容包括:(1)比较系统地研究了长江口及毗连东海42个表层沉积物和1个柱状沉积物中的10种PHCs时空分布。结果表明,表层沉积物中PHCs的浓度范围为0.19~2.49 ng/g(dw),中值浓度为1.03 ng/g(dw),主要成分为3,6-二氯咔唑(36-CCZ),占PHCs总浓度的51.9%,3-氯咔唑(3-CCZ)次之,占比为18.3%。PHCs(以36-CCZ为主)的浓度分布由近海向远海递减,有机碳(TOC)的含量是影响其分布的主要因素。柱状沉积物中PHCs的浓度范围为0.49~2.00 ng/g(dw),中值浓度为1.16ng/g(dw)。其中,36-CCZ为主要成分,占比为54.2%,3,6-二溴咔唑(36-BCZ)和3-CCZ次之,分别为14.6%和12.0%。PHCs沉积记录显示,36-CCZ在1951年以后浓度逐年增加,而其他PHCs的浓度随时间没有明显变化。(2)初步研究了我国其他主要近海区域沉积物中PHCs的分布。结果表明,渤海和黄海表层沉积物中10种PHCs的浓度范围为0.10~2.00 ng/g(dw),中值浓度为0.38 ng/g(dw),36-CCZ和36-BCZ是主要的同系物,分别占总浓度的48.5%和18.9%。北部湾表层沉积物PHCs的浓度范围为0.24~1.11 ng/g(dw),中值浓度为0.40 ng/g(dw),36-CCZ、2,3,6,7-四氯咔唑(2367-CCZ)以及 36-BCZ是主要成分,分别各占34.7%、18.1%和16.9%。(3)胶州湾柱状沉积物中咔唑的浓度范围为0.75~6.98 ng/g(dw),中值浓度为1.42 ng/g(dw)。沉积记录表明,咔唑的浓度随时间有先上升后下降的趋势。胶州湾柱状沉积物中10种PHCs的总浓度范围为0.40~5.09 ng/g(dw),中值浓度为 0.87ng/g(dw),36-CCZ、36-BCZ 和 1,3,6-三溴咔唑(136-BCZ)是主要的同系物,占比分别为31.5%、20.5%和13.2%。36-CCZ除个别浓度较高的点外,浓度随时间没有明显变化。36-BCZ和136-BCZ在岩芯的深层保持稳定的低浓度水平,在表层浓度有所上升。Spearman相关性分析表明,PHCs浓度与咔唑存在较好的相关性。(4)综合而言,中国近海海域沉积物中PHCs的浓度整体较低,其生态风险低。其中,渤海和黄海以及北部湾沉积物中PHCs浓度最低,胶州湾柱状沉积物中PHCs以及东海PHCs浓度也较低,南海沉积物中PHCs浓度比东海略高,而三门湾、闽江以及九龙江区域PHCs浓度相对较高。PHCs同系物组成中低卤代咔唑被广泛检出,主要以36-CCZ和36-BCZ为主,但在部分地区高卤代咔唑如 1,3,6,8-四溴咔唑(1368-BCZ)(南海)、1,3,6,8-四氯咔唑(1368-CCZ)(闽江)以及2367-CCZ(闽江、北部湾、九龙江)等丰度也相对较高。本研究为了解PHCs在我国近海沉积物的分布提供重要参考。
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