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砷是毒性极强的类金属元素,含砷地下水(>10μg/L)是世界范围内亟待解决的环境问题。长时间饮用高砷水会引发癌症等疾病,如何高效去除地下水中的砷已成为环境领域的研究热点与难点。锐钛矿TiO2的的尺寸、形状和表面结构决定了其吸附和光催化性能。目前TiO2被广泛应用于砷去除领域,但不同晶面的二氧化钛材料在吸附和降解砷污染物方面存在相当大的差异。TiO2的吸附和光催化氧化机能在很大程度上取决于暴露的晶面和其相应的表面晶面能,其TiO2表面的自由基的种类、浓度和强度等特性也影响着其性能,导电带的位置和光激发空穴(H+)和电子(e-)的电荷载流子的迁移率也可能影响锐钛矿TiO2的光反应。论文利用二氧化钛对砷的吸附和光催化氧化特性,研究不同晶面材料在砷去除方面的影响因素、作用机理,并进一步研究了反应过程中的主要作用机理。试验研究的主要内容和结果如下:(1)实验制备具有三种不同晶面的二氧化钛材料,运用多种原位表征手段探究不同晶面材料的物理特性、晶面形貌的物理特性,实验结果表明:三种晶面材料均为Anatase晶型,但形态有所不同。{101}晶面TiO2材料为正八面体构型,其颗粒尺寸大概为150nm,等电点为5.5;{001}晶面TiO2材料为扁八面体构型,其平均颗粒尺寸大概为40nm,等电点为6.9;{100}晶面TiO2材料为纺锤体构型,平均颗粒尺寸大概750nm,等电点为4.1。(2)实验应用Langmuir和Freundlich吸附等温模型对三种晶面吸附As(Ⅲ)、As(Ⅴ)溶液进行拟合。吸附剂较为符合Langmuir吸附模型。实验结论得出{001}晶面在达到吸附平衡时对As(Ⅲ)溶液的最大吸附量为53.7 mg/g,对As(Ⅴ)溶液的最大吸附量为76.1mg/g,{101}晶面TiO2在达到吸附平衡时对As(Ⅲ)溶液的最大吸附量为148.3mg/g,对As(Ⅴ)溶液的最大吸附量为123.6 mg/g,{100}晶面TiO2在达到吸附平衡时对As(Ⅲ)溶液的最大吸附量为32.9 mg/g,对As(Ⅴ)溶液的最大吸附量为22.4 mg/g。吸附速率为:{101}>{001}>{100}。晶面材料的吸附容量主要受材料尺寸、比表面积、晶面能、以及材料的原子形态共同影响。p H主要通过影响砷的存在形式来影响吸附效果,是影响吸附性能的主要因素。(3)实验探究三种晶面材料光催化降解As(Ⅲ)的速率和性能,发现三种材料对As(Ⅲ)均具有较好的催化氧化性能,在光催化氧化过程中{001}晶面材料反应速率最快。在30min内可以将As(Ⅲ)溶液完全氧化。三种材料对As(Ⅲ)溶液光催化氧化降解反应速率依次排序为{001}>{101}>{100}。(4)实验中发现在As(Ⅲ)-TiO2/UV体系中的ROS活性氧主要包括·OH和O2·,根据荧光图谱分析在光催化氧化实验过程中·OH产生含量依次为{001}>{101}>{100},根据ESR实验图谱分析,在消除不同的自由基后,{001}晶面材料产生的·OH信号和O2·-信号较强,因此其在光催化氧化过程中速率较快。{001}晶面因其表面独特的原子结构导致其具有一个更低的吸附能量有利于电荷从{001}面转移到吸附氧上,进而产生O2·-。此外,{001}面上具有丰富氧空位的这种电子结构有利于提高电荷载流子的迁移率,加快界面电子转移和电子空穴的分离,进而促进O2·-的生成和As(Ⅲ)的氧化。