催化湿法氧化苯胺催化剂的研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zylalazy
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随着中国经济的飞速发展,越来越多的工业废水直接被排放到自然环境中,正在影响着人类的生存环境。作为一种重要的有机化工原料,苯胺在染料、农药、树脂、橡胶助剂等行业得到了广泛地应用。苯胺的大量使用不可避免地产生苯胺废水到环境中,污染地表水,导致水体水质变差,甚至影响水体的功能,严重的威胁到人类身体健康。由于苯胺类废水污染物具有结构复杂、浓度高、不易生物降解、生物毒性大等特点,传统的苯胺降解措施存在着许多弊端,很难达到排放标准。本论文采用了催化湿法氧化(CWAO)技术对模拟苯胺废水进行降解,研究内容如下:  催化降解苯胺的催化剂是由载体和贵金属组成,采用沉淀法制备和溶胶凝胶法分别制备了二氧化铈和改性二氧化钛作为载体,采用过量浸渍法将贵金属负载在于载体上制得。通过筛选催化剂活性组分,考察了催化剂的制备条件,如沉淀剂的种类、活性组分用量、载体的焙烧温度、贵金属的氧化态等因素对催化剂反应性能的影响;同时优化了催化湿法氧化的操作工艺,如反应温度、反应压力、催化剂用量及溶液初始pH值等;并对苯胺降解的反应路径进行探究,最后考评了催化剂的稳定性。  研究结果表明以Ti0.9Zr0.1O2为载体,RuCl3为浸渍液制备的2%Ru/Ti0.9Zr0.1O2催化剂,在反应温度为180℃,氧气压力1.5 MPa,初始pH值为7.0时,降解2 g/L的苯胺,反应5h后实现了苯胺转化率100%,COD转化率88.3%,TN转化率50.2%。催化剂连续使用三次后,依然表现出较高的反应活性。同时对反应中间物质进行测定,建立了催化降解苯胺的反应路径图,为催化剂的设计提供了理论支持。  通过BET测定催化剂的物理性质发现:掺杂锆到二氧化钛晶格中可以显著的增加催化剂的比表面积和孔体积;XRD表征了催化剂的物相结构发现:改性二氧化钛呈现锐钛矿结构,负载金属后没有其他晶相出现;高分辨TEM对催化剂形貌特征进行观察发现:以Ti0.9Zr0.1O2为载体制备的催化剂,贵金属在其表面颗粒尺寸小、粒径分布窄、分散度高;XPS测试结果表明:改性二氧化钛负载贵金属后,催化剂表面活性氧含量增加,这是催化剂表现出较好催化性能的主要原因;通过H2-TPR表征结果说明:高温处出现还原峰是由于贵金属钌与载体之间发生了强烈的相互作用。因此,所制得的Ru/Ti09Zr0.1O2催化剂具有较高的苯胺降解活性,及较好的催化剂稳定性。
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