【摘 要】
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近年来,愈发严重的水体污染问题危害着人类的生命健康,其中抗生素造成的水污染十分严重。抗生素具有可生化性差、毒性高且难降解的特点,传统污水处理方法无法有效降解抗生素污水。因此,开发绿色高效的抗生素污水处理方法成为目前研究的热点。介质阻挡放电（DBD）作为高级氧化技术（AOPs）的一种,不仅能够结合紫外光降解、自由基氧化、臭氧氧化等多种高级氧化技术的优势,而且还具有放电均匀稳定、电子密度高以及便捷高效
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近年来,愈发严重的水体污染问题危害着人类的生命健康,其中抗生素造成的水污染十分严重。抗生素具有可生化性差、毒性高且难降解的特点,传统污水处理方法无法有效降解抗生素污水。因此,开发绿色高效的抗生素污水处理方法成为目前研究的热点。介质阻挡放电（DBD）作为高级氧化技术（AOPs）的一种,不仅能够结合紫外光降解、自由基氧化、臭氧氧化等多种高级氧化技术的优势,而且还具有放电均匀稳定、电子密度高以及便捷高效的特点,可以实现对水体中抗生素污染物的有效降解。本文以培氟沙星（PEF）作为模拟抗生素污染物,采用自制的沉浸式DBD等离子体反应器处理PEF溶液,研究了工艺参数、气氛以及添加剂对培氟沙星降解效果的影响,并提出了培氟沙星可能的降解路径。氧气作为放电气氛时,在输入功率为0.7 W、气体流速为125 m L·min-1、初始浓度为120 mg·L-1、放电间距为2.5 mm、初始p H值为5.23的工艺条件下,对培氟沙星溶液进行25 min的DBD放电处理可以得到96.1%的PEF降解率和39.6g·（k W·h）-1的能量效率。实验在优化的工艺条件下,采用O2、air和N2放电,发现O2曝气时的PEF降解效果明显好于air。而N2气氛下的PEF降解率和能量效率一直保持在很低的水平,PEF降解率和能量效率在2%和1.7 g·（k W·h）-1左右。在经过25 min的放电处理后,O2气氛下可以得到96.1%的降解率和46.9%的矿化率,比处理相同时间的air曝气时均要高出50%左右,而N2气氛下的PEF降解率仅有2.7%。原因在于,一方面纯O2放电时可以得到更高的O3和H2O2浓度,这些氧化活性物质在PEF的降解过程中发挥着重要作用;另一方面是N2解离能大,其解离会消耗大量的能量,且解离后生成的氧化活性物质活性很低。在添加剂对培氟沙星降解效果影响的研究中,向PEF溶液中添加·OH消除剂叔丁醇时,PEF的降解率明显下降,而添加H·消除剂CCl4时,PEF的降解率无明显变化。这说明·OH在PEF降解过程中发挥着重要作用,且溶液中的·OH主要来源于ROS而不是水的分解。无机盐Na Cl、Na NO3、Na2CO3以及Na2SO4的添加对于PEF的降解效果影响较小;而Na NO2、Na3PO4的添加会消耗溶液中的·OH从而抑制PEF的降解。添加Fe2+可以与溶液中的H2O2发生Fenton反应从而提高溶液中·OH浓度,对PEF的降解有促进作用。利用GC-MS分析,认为PEF的降解过程分为断键反应、苯环开环和深度氧化三个阶段,并给出了可能的降解机理。
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