【摘 要】
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当前,能源危机和大气污染是一个并存的全球性问题,寻找和开发新能源并将其广泛应用于实际,是实现世界可持续发展的根本方法。燃料电池是新能源研究领域当中最有发展空间的项
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当前,能源危机和大气污染是一个并存的全球性问题,寻找和开发新能源并将其广泛应用于实际,是实现世界可持续发展的根本方法。燃料电池是新能源研究领域当中最有发展空间的项目,且氢作为重要能源载体,是“最清洁、无污染”的可持续循环利用的燃料。但目前,高效能且环境友好的制氢方法是电解水,其制备采用的电极材料最广泛的是贵金属Pt和Pd。此方法成本较高,且贵金属稀缺,导致不能大规模的使用。而催化剂的设计需要对其催化机理有明确的认识。制备出贵金属催化剂负载量少兼具有高活性和高稳定性的催化剂有很重要的应用和学术价值。本文的思路主要是以Pt、Pd和Rh贵金属为基础,探究了析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction,HER)反应机理,并设计合成路线制备了Rh B NS/C催化剂,研究了其还原剂用量、制备方法及制备条件对催化剂结构和催化性能的影响。主要总结如下:(1)研究了Pt(110),Pd(110)和Rh(110)在电势条件下的热力学和动力学性能。我们计算了不同电势条件下电势与表面相的关系,计算结果显示随着电势的降低,表面覆盖度逐渐增加。Pt(110),Pd(110)和Rh(110)在0V时主要的H覆盖度分别为1 ML,0.83 ML和1ML。我们进一步研究了HER在Pt(110)表面的Tafel和Heyrovsky反应,在此基础上比较了Rh(110)和Pd(110)表面的Tafel反应路径。通过量化分析Pt、Rh和Pd反应活性之间差异,我们认为从热力学和动力学两方面来设计预测HER催化剂至关重要。使用这两个筛选原则,计算结果显示Rh及Rh掺杂可以作为HER反应的非Pt催化剂。(2)研究了Rh金属掺杂一些非贵金属B来改善HER催化剂性能实验。采用以Rh(acac)3为铑源,反应温度是120℃,反应时间是72h,DMAB当量为72的合成路线,制备得到Rh B NS/C催化剂。该催化剂对于HER反应的活性优于商业的Pt/C催化剂。同时,对该催化剂进行了耐久性和寿命测试,得到催化剂稳定性良好。当电流密度为10m A/cm2时,其使用寿命约为2.9年。故本实验合成的Rh B NS/C催化剂对于HER反应兼具活性和稳定性,是值得期待的非Pt催化剂。
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