基于石墨相氮化碳复合材料的制备及其光催化性能研究

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利用光催化降解水中污染物是解决环境污染问题的最有前景的方法之一。在众多光催化剂中,石墨相氮化碳(g-C3N4)表现出较高的光催化活性,且由于其光转化率高、化学稳定性高、热稳定高、无毒、原料易得及成本低等优点成为近年来光催化领域的研究热点。但是光生电子-空穴的快速重组会在很大程度上削弱g-C3N4的光催化效果。此外,g-C3N4小的比表面积也会影响其光催化活性。为了改善以上不足,本文通过对g-C3N4进行改性构建基于g-C3N4复合材料,并对改性后的光催化剂的催化活性进行一系列的表征和分析。此外,通过在模拟太阳光下进行对罗丹明B等有机污染物的降解实验来评估改性复合催化剂的光催化活性。具体的研究课题如下:1.沸石咪唑骨架-8/石墨相氮化碳(ZIF-8/g-C3N4)复合材料的制备及光催化降解罗丹明B性能研究。首先,以三聚氰胺为原料通过高温煅烧制备g-C3N4。然后,与六水合硝酸锌、2-甲基咪唑通过溶剂热法合成ZIF-8/g-C3N4复合材料。采用X射线衍射(XRD)、傅立叶红外(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、比表面积测试(BET)、光致发光光谱(PL)、瞬间光电流响应等对制备的样品进行结构和光学性质的表征。ZIF-8/g-C3N4的比表面积是原始g-C3N4的1.4倍,这为光催化反应提供了更多的活性位点。ZIF-8/g-C3N4的瞬间光电流密度是原始g-C3N4的1.7倍,因此该复合材料的电荷转移能力增强、光电子-空穴重组率降低。通过在模拟太阳光下降解罗丹明B来评估样品的光催化活性。结果表明,ZIF-8/g-C3N4可在60 min内对罗丹明B的降解率达到99.8%。此外,在连续五次的光催化循环试验后其催化活性无明显降低。同时,本文提出了ZIF-8/g-C3N4光催化降解罗丹明B活性增强机理。2.钨酸锑/石墨相氮化碳(Sb2WO6/g-C3N4)复合材料的制备及光催化降解罗丹明B性能研究。首先,以三聚氰胺为原料通过高温煅烧制备g-C3N4。然后,与钨酸铵、三氯化锑通过溶剂热法合成Sb2WO6/g-C3N4复合材料。采用XRD、FTIR、SEM、XPS、UV-vis DRS、BET、PL对制备的样品进行结构和光学性质的表征。复合材料中Sb2WO6的引入使g-C3N4的光响应范围变大,光吸收能力变强。Sb2WO6/g-C3N4的比表面积是原始g-C3N4的2.15倍,当负载的Sb2WO6的质量分数为10%时,得到的Sb2WO6/g-C3N4的光催化性能最佳。此时,Sb2WO6/g-C3N4光降解罗丹明B的速率是g-C3N4的5.43倍。同时,本文提出了Sb2WO6/g-C3N4光催化降解罗丹明B活性增强机理。3.催化剂光催化降解有机染料影响因素的研究。本文分别探究了染料种类、污染物溶液pH、氯化钠浓度、染料初始浓度对ZIF-8/g-C3N4复合材料、Sb2WO6/g-C3N4复合材料光催化性能的影响。结果表明,四种影响因素对ZIF-8/g-C3N4、Sb2WO6/g-C3N4两种复合光催化剂的影响效果相似。复合光催化剂的光催化活性随染料分子结构稳定性增加而降低。酸性条件能增强复合材料的光催化活性,而碱性条件会抑制其光催化效果。同时,随着溶液中氯化钠含量的升高,催化剂的光催化活性下降。当污染物溶液的起始浓度增加时,污染物的降解率虽有降低,但其降解量并未降低。此外,ZIF-8/g-C3N4、Sb2WO6/g-C3N4两种复合材料均对模拟染料废水表现出较高的降解能力。
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