添加剂改性后不同铝源负载的单钯催化剂的性能研究

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该文比较由拟薄水铝石、硫酸铝和硝酸铝制得的Al<,2>O<,3>的高热稳定性,以及由这三种铝源制得的单钯催化剂的活性,选择合适的铝源制成Al<,2>O<,3>.在此基础上在Al<,2>O<,3>中添加了碱土金属氧化物BaO,以及作为第二载体的TiO<,2>及Ce<,2>O<,3>,以期提高催化剂的活性.基于连续流动法反应,本工作在自建的配气、活性评价、GC系统上进行在线分析,继而考察了负载在陶瓷独块上的单钯催化剂,经高温处理后,对丙烷、丙烯和一氧化碳同时催化氧化的活性.用BET比表面积(BET)、粉末X光衍射(XRD)和X光电子能谱(XPS)等表征方法,分析添加剂对催化剂的影响.得到以下一些结论:1.拟薄水铝石和硫酸铝为铝源的催化剂,经过高温(T≥1000℃)焙烧后仍能保持一定的比表面积和催化活性,是比较合适的铝源.2.添加剂BaO的改性能阻碍Al2O3的相变,同时提高了催化剂的活性.其中拟薄水铝石为铝源,1000℃焙烧后,Al/Ba=72的催化剂(A-72-1000),以及1150℃焙烧后,Al/Ba=48的催化剂(A-48-1150)改性效果明显.铝源为Al<,2>(SO<,4>)<,3>的催化剂1000℃焙烧后,Al/Ba=48时的活性提高的最为明显.3.1000℃焙烧后,添加剂TiO<,2>改性,随着添加量的增大,拟薄水铝石为铝源的催化剂的活性有所升高,活性最好的催化剂中TiO<,2>的添加量为Al<,2>O<,3>的12﹪,与改性前接近.继续增大TiO<,2>的添加量,催化活性又会下降.1150℃焙烧后,TiO<,2>改性的催化剂,催化活性低.4.Ce<3+>加入催化剂中,经过高温空气气氛中焙烧后,生成Ce<4+>.1000℃焙烧后,对铝源为拟薄水铝石的催化剂改性效果明显.加入铝源为Al<,2>(SO<,4>)<,3>的催化剂,则会使催化剂活性下降.1150℃焙烧后的催化剂,活性较低.5.TiO<,2>的添加量为Al<,2>O<,3>的12﹪,再添加BaO协同改性,经过1000℃焙烧,随着BaO添加量的增加,催化剂活性提高,Al/Ba=48时的催化剂活性最高.继续增加BaO会使催化剂活性下降.6.CeO<,2>的添加量为Al<,2>O<,3>的12﹪,添加BaO协同改性,经过1000℃焙烧,对于铝源为拟薄水铝石和Al<,2>(SO<,4>)<,3>的催化剂,改性效果均不理想.
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