硫铟铜/石墨相氮化碳复合物在Z型光解水体系中的应用研究

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太阳能是可再生能源中最重要的基本能源之一,以水为原料将太阳能转化为氢能是一种可持续发展的能源策略,具有重大的社会意义和经济价值。其中由光还原剂、光氧化剂组成的Z型光解水体系能够有效地促进光生电荷的分离和迁移,在光解水产氢中具有很大优势,近年来引起了科学研究人员的广泛关注。为此,本论文融合硫铟铜(Cu In S2)与石墨相氮化碳(g-C3N4)的各自优势,直接在剥离的薄g-C3N4纳米片上原位生长Cu In S2得到了分层的g-C3N4负载Cu In S2的复合光催化剂(表示为Gs C)。在不提供贵金属助催化剂的条件下能够持续稳定地光解水产氢,并且实现了Z型光解水催化剂在基于Cu In S2光催化剂的光解水体系中的首次应用。在此工作中,首先我们对该Z型催化体系的进行优化,结果表明g-C3N4与Cu In S2质量比为2:1时的样品具有最高的光催化产氢活性。其次我们通过各种物理和化学手段证明,Gs C提供了Cu In S2与g-C3N4纳米片之间的强耦合作用,成功抑制了光生载流子的有害复合并且在光致发光(PL)中表现出明显淬灭,其荧光寿命比g-C3N4纳米片增加6倍之多。最终在可见光照射下(λ>420 nm),Gs C表现出高达1290μmol g-1h-1的光解水产氢产率,并且具有出色的稳定性。其光解水产氢效率较Cu In S2和g-C3N4纳米片分别提高了6.1和3.3倍。此工作还表明,在纳米尺度上明智地选择互补半导体可以有效地控制光诱导载流子的电荷转移动力学,从而更好地利用被吸收的光子,这为开发下一代无贵金属光解水产氢催化剂提供了新的思路。
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