含铈复合氧化物及其负载PdO催化剂的CH4催化燃烧性能

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论文制备了Ce-Y-O,Ce-M-O(M=Cu,Ni,Fe,Mn)和Ce-Zr-Ni-O三种系列复合氧化物及复合氧化物担载的PdO催化剂,PdO/Ce-M-O(M=Mg,La,Y,Al,V,Zn)。利用XRD,Raman,IR和TPR对其物相组成及Redox性能进行了表征,并考察了催化剂的甲烷氧化活性。主要结果如下:1.采用XRD和Raman对Ce-Y-O固溶体的物相结构进行了表征,发现当Ce/(Ce+Y)≥0.6 时,Ce-Y-O固溶体为面心立方结构,而Ce/(Ce+Y)摩尔比≤0.5时为体心立方结构。 固溶体的生成有利于提高氧化还原性能。Ce-Y-O固溶体担载PdO催化剂的CH4氧 化活性表明,Ce/(Ce+Y)对担载PdO催化剂的CH4氧化活性影响很大,当Ce/(Ce+Y)=0.8 时催化剂活性最高,CH4转化率50%的温度为350℃,完全转化温度为600℃。2.Ce-M-O(M=Cu,Ni,Fe,Mn)中Ce-Ni-O甲烷氧化活性最高。Ce-Ni-O系列复合氧化 物当Ni的含量低于0.3时,氧化活性随Ni含量增加而增加,但Ni含量超过0.3后, 活性变化不大。结合XRD和TPR结果,认为低温TPR峰(α1,α2),即高分散的NiO 为反应活性中心。第三组分Zr的加入,使Ce-Ni-O复合氧化物活性降低。3.以含铈固溶体为载体的PdO催化剂,载体对催化活性有很大影响,其中PdO/Ce0.8Y0.2Ox CH4氧化活性明显高于其它催化剂,50%转化率的温度为350℃。
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