【摘 要】
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我国煤炭矿藏丰富,其中褐煤占有13%,开发褐煤转化技术前景广阔。褐煤中高含量的水、氧和无机矿物质极大地阻碍了其在焦化和气化等传统工业过程中的应用。因此,通常将其作为劣质燃料直接燃烧,不仅污染环境,而且浪费资源。然而,褐煤具有较高化学活性和反应性,可用作直接液化的合适原料。CO气氛下的水热液化,通常被认为是褐煤直接液化的一种有前途的替代技术。本文通过密度泛函理论研究了水热条件下非催化与典型催化剂水煤
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我国煤炭矿藏丰富,其中褐煤占有13%,开发褐煤转化技术前景广阔。褐煤中高含量的水、氧和无机矿物质极大地阻碍了其在焦化和气化等传统工业过程中的应用。因此,通常将其作为劣质燃料直接燃烧,不仅污染环境,而且浪费资源。然而,褐煤具有较高化学活性和反应性,可用作直接液化的合适原料。CO气氛下的水热液化,通常被认为是褐煤直接液化的一种有前途的替代技术。本文通过密度泛函理论研究了水热条件下非催化与典型催化剂水煤气变换反应及产生活性物种H-的过程,以及活性物种H-与褐煤模型化合物反应脱氧的过程。在M06-2X/6-311++G（d,p）水平下,研究了水热条件下非催化与典型催化剂水煤气变换反应及产生活性物种H-的过程。在氢氧根OH-催化的条件下,水煤气变换反应在水相中更加合适。研究了CO与OH-反应的反应路径,其最高能垒为195.05 k J/mol,对比可能产生的H活性物种H-、H·和H+,确定了CO气氛下水热环境OH-催化产生H活性物种为H-。采用TPSS的方法,对C、O、H、Cl元素使用6-311++G（d,p）,对铁、镍使用SDD及其赝势的水平下进行研究。通过LOBA分析,确定了设计的铁镍价态。研究了四种羰基化合物或羰基氯化物在该反应过程中的能量。相同金属下,随着金属离子价态的升高,其H旋转的能垒在降低;不同的是,Fe离子的价态升高,H转移至Fe原子上的能垒也在增加,而Ni离子的价态升高,H转移至Ni原子上的能垒在降低。产生H+是不可能的;以Ni（CO）4催化剂,产生的活性物种为H-;以Fe（CO）5,Fe（CO）3Cl2,Ni（CO）2Cl2为催化剂,产生的活性物种为H·,其中以Ni（CO）2Cl2为催化剂,解离能最低。研究了三种H对苯酚的脱氧活性为H·＞H-＞H+。CO与OH-反应生成H-,然后对苯酚和其他褐煤模型化合物加氢脱氧,获得苯和其他芳烃或脂肪烃,其中的OH-离子也被回收,从而引发下一个催化循环。此外也为活性物种H·设计了催化循环。研究了H-与褐煤模型化合物反应脱氧的难易程度,发现多环芳烃的环数越多,其LUMO轨道能量越低,反应能垒越低。对于H·来说,多环芳烃的环数越多,其脱氧越困难;苯酚脱氧的过程中,苯环加氢的能垒较低,但是加氢后的环己醇脱氧较难,其能垒比苯酚脱氧要高。热力学分析,活性物种H·或H-与苯酚反应均为放热反应,活性物种H-与苯酚反应放出的热量比H·的更多。这些结果为未来研究OH-催化褐煤在CO气氛中脱氧提供了有价值的信息,这有助于研究褐煤水热脱氧等相关工艺。
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