【摘 要】
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电化学储能系统是智能电网、消费电子产品和即将到来的全球能源互联网的重要组成部分。对可持续能源供应日益增长的需求要求高性能、高能量密度、低成本的电化学储能装置。基于电化学氧化还原转换机制的锂硫电池被认为是一种极具应用前景的先进电池系统,其具有超高的理论能量密度为2600 Wh kg-1。经过十余年的深入发展,锂硫电池所面临的硫的导电性差、多硫化物穿梭效应和体积膨胀等问题已经得到了初步解决。尽管采用轻
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电化学储能系统是智能电网、消费电子产品和即将到来的全球能源互联网的重要组成部分。对可持续能源供应日益增长的需求要求高性能、高能量密度、低成本的电化学储能装置。基于电化学氧化还原转换机制的锂硫电池被认为是一种极具应用前景的先进电池系统,其具有超高的理论能量密度为2600 Wh kg-1。经过十余年的深入发展,锂硫电池所面临的硫的导电性差、多硫化物穿梭效应和体积膨胀等问题已经得到了初步解决。尽管采用轻质碳基材料作为限硫载体可有效提高硫的面积负载量,但受碳基材料振实密度低的限制,硫电极的体积能量密度偏低,阻碍了锂硫电池的实际应用。因此,高密度硫电极的制备十分重要。一些高密度非碳材料,如金属氧化物或硫化物可提高硫电极的堆积密度,但其低电导率会阻碍电子传输和离子扩散速率。而金属氮化物具有高导电性、优异的催化活性,可以降低反应势垒,加快反应速率,提高活性物质硫的利用率。同时,金属氮化物的强化学极性能够有效抑制多硫化物的穿梭效应。因此,设计制备金属氮化物高效限硫载体对于锂硫电池的实用化有着重要意义。本文基于以上金属氮化物的优势,设计了两种以金属氮化物为基础的复合材料碳/氮化钒（C/VN）、氮化钛/碳布（Ti N/CC）用作锂硫电池正极限硫载体。具体研究成果如下:（1）通过水热-原位生长-氮化策略成功制备了C/VN纳米带复合材料。氮化钒优异的催化活性有效的促进了多硫化锂之间的转化,强化学极性有效抑制了多硫化物在电解液中的过度溶解。同时,ZIF-8碳化后的碳层提供了较大的比表面积和大量的孔隙,使得活性物质硫可以均匀的被限制在这些孔隙中。VN的强极性化学键有效地抑制了多硫化锂的过度溶解,优异的电导率和催化活性促进了硫化锂和可溶性多硫化锂之间的转化。在0.5 C的电流密度下,S@C/VN正极经过500圈的长循环后,放电比容量可达到413.9 m Ah g-1;在1 C的电流密度下,S@C/VN正极经过200次循环后,放电比容量仍保持在418.6 m Ah g-1。（2）采用溶剂热-氮化策略,通过调控溶剂热时间和氮化温度,在碳布上成功制备出柔性自支撑Ti N/CC复合材料。在180℃下溶剂热45 min制备得到Ti O2/CC,并在900℃下将其氮化5小时得到的Ti N/CC负载硫后的性能表现最为优异。氮化钛阵列以及碳布提供的导电网络极大提高了正极材料的导电性,同时得益于Ti N/CC的三维结构和氮化钛的强化学极性,实现了对多硫化物的物理和化学双重吸附作用,有效抑制多硫化物穿梭效应。在3 C的大电流密度下,S@Ti N/CC正极材料展现了1087 m Ah g-1的初始比容量,循环250圈后,放电比容量保持在604.1 m Ah g-1。同时,电池还展现了出色的倍率性能,在5 C的电流密度下,放电比容量为666.6 m Ah g-1,库伦效率接近100%。
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