【摘 要】
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抗生素的大量生产和使用对环境造成了严重的危害,已经威胁到了人类的健康。因此,开发高性能吸附剂从废水中去除抗生素污染物至关重要。本文首先通过金属掺杂策略将Fe离子掺入ZIF-8中,得到Fe掺杂的ZIF-8（Fe-ZIF-8）。为评估Fe-ZIF-8对废水中抗生素污染物去除的可行性,本文系统地研究了Fe-ZIF-8对环丙沙星（CIP）的吸附性能,发现与原始ZIF-8相比,Fe-ZIF-8对CIP的吸附
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抗生素的大量生产和使用对环境造成了严重的危害,已经威胁到了人类的健康。因此,开发高性能吸附剂从废水中去除抗生素污染物至关重要。本文首先通过金属掺杂策略将Fe离子掺入ZIF-8中,得到Fe掺杂的ZIF-8（Fe-ZIF-8）。为评估Fe-ZIF-8对废水中抗生素污染物去除的可行性,本文系统地研究了Fe-ZIF-8对环丙沙星（CIP）的吸附性能,发现与原始ZIF-8相比,Fe-ZIF-8对CIP的吸附性能显著提高。而选择性吸附实验表明,虽然Fe-ZIF-8对CIP吸附效果良好,但是对典型抗生素污染物四环素（TC）效果却并不明显。为改善Fe-ZIF-8对TC的吸附性能,本文采用“热活化法”对Fe-ZIF-8在500℃下处理得到新的吸附剂Fe-ZIF-8-500,结果表明Fe-ZIF-8-500对TC的效果大幅提高。本文首先采用简单沉淀法以六水合硝酸锌、七水合硫酸亚铁和二甲基咪唑为反应物,甲醇为有机溶剂合成Fe-ZIF-8。通过BET、XRD、SEM、TEM、TGA、XPS和FT-IR等手段进行表征,发现Fe成功掺入ZIF-8中。Fe掺杂后,吸附剂Fe-ZIF-8虽然保持ZIF-8的菱形十二面体结构,但比表面积和孔径均减小。吸附实验表明Fe-ZIF-8吸附CIP时,吸附速率极快,其最大吸附量可达1484 mg g-1。CIP在Fe-ZIF-8上的吸附动力学满足拟二级动力学模型,表明CIP在Fe-ZIF-8上呈现出多层吸附特性。而其吸附等温线则满足Freundlich等温线模型,表明CIP在Fe-ZIF-8表现为化学吸附行为。其超高的吸附量是由静电吸引、氢键、表面络合和π-π相互作用等多种作用力协同作用的结果。采用“热活化法”对Fe-ZIF-8在N2氛围下进行500℃高温热处理,得到新型吸附剂Fe-ZIF-8-500。TC吸附实验表明,热活化后,Fe-ZIF-8-500吸附TC吸附量从原来的367 mg g-1显著提升到867 mg g-1。这归因于热活化使得Fe-ZIF-8中配位的水分子被去除,从而暴露出更多的活性金属吸附位点,从而大大提高了其吸附TC的作用力。这些优异的性能为MOFs材料在处理废水中抗生素方面提供了一种新的思路。
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