【摘 要】
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有机光伏器件作为一类新型光电器件,因具有材料选择余地大、分子结构裁剪性强、可加工性好、易“卷对卷”连续印刷、对环境友好等诸多优势,在信息、能源等领域显示了巨大潜在应用价值,开辟了低成本、高性能光伏器件制备的新途径。在有机光伏器件中,活性层由聚合物给体和聚合物受体组成的全聚合物光伏器件（All-Polymer Solar Cells,APSCs）由于其良好的热稳定性和机械稳定性而被认为是一种极具潜力
【基金项目】
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国家自然科学基金; 科技部“973”
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有机光伏器件作为一类新型光电器件,因具有材料选择余地大、分子结构裁剪性强、可加工性好、易“卷对卷”连续印刷、对环境友好等诸多优势,在信息、能源等领域显示了巨大潜在应用价值,开辟了低成本、高性能光伏器件制备的新途径。在有机光伏器件中,活性层由聚合物给体和聚合物受体组成的全聚合物光伏器件（All-Polymer Solar Cells,APSCs）由于其良好的热稳定性和机械稳定性而被认为是一种极具潜力的低成本光伏器件。然而到目前为止,全聚合物光伏器件面临电荷迁移率低、形貌难以调控等问题,以致其光电转换效率（Power Conversion Efficiency,PCE）明显低于其他非富勒烯光伏器件。基于此,本论文探索了一系列提高基于N2200聚合物受体的全聚合物光伏器件性能的器件加工方法,包括探索不同策略的三元共混、采用新型环保溶剂加工、调控聚合物给体的分子量以及添加绿色溶剂添加剂。为了实现环保溶剂加工,我们将少量聚乙二醇合理地接枝到共聚物侧链上,得到的新型宽带隙共聚物PBTA-PEG-2%在环境友好溶剂2-甲基四氢呋喃（2-methyltetrahydrofuran,2-Me THF）中具有良好的溶解性。用2-Me THF加工PBTA-PEG-2%:N2200二元器件可以获得5.98%的PCE。为了弥补PBTA-PEG-2%:N2200共混膜吸收范围的短板,我们将一种结晶性适中的窄带隙共聚物PTB7-Th引入该二元体系中,器件短路电流密度(Short Circuit Current Density,JSC)显著提高,首次实现了三元共混全聚合物光伏器件的PCE突破9%。为了进一步提升全聚合物光伏器件的效率,我们将一种结晶性更强的窄带隙共聚物PNTB引入PBTA-BO:N2200二元体系中,由于PNTB的吸收范围可以有效弥补PBTA-BO:N2200共混膜吸收范围的短板,PBTA-BO和PNTB两种给体之间发生了福斯特能量转移,三元共混膜的相分离尺度减小,分子堆积更紧密,所以器件JSC显著提高,首次实现三元共混全聚合物光伏器件的PCE突破10%。为了提升全聚合物光伏器件的填充因子（Fill Factor,FF）,我们将一种宽带隙高空穴迁移率共聚物PBTA-BO引入PTzBI:N2200二元体系中,PBTA-BO和PTzBI两种给体之间形成了从PBTA-BO到PTzBI的福斯特能量转移,并且PBTA-BO相可以嵌入到PTzBI相中与PTzBI很好地混合形成了类似合金的混合相,所以器件的PCE从9%提高到10.12%,FF从68%显著提高到78.33%,这是三元共混全聚合物光伏器件首次实现超过78%的FF。针对环保溶剂的巨大优势,我们创新性地使用新型较高沸点的环戊基甲醚（Cyclopentyl Methyl Ether,CPME）加工PTzBI-Si:N2200器件,相比2-Me THF和四氢呋喃（Tetrahydrofuran,THF）加工PTzBI-Si:N2200共混膜,CPME加工PTzBI-Si:N2200共混膜的载流子迁移率更高,π-π堆积更紧密,晶体结晶尺寸增强,相分离尺度更小,因此得到的单节全聚合物光伏器件的PCE达到了当时前所未有的11.0%。在CPME加工的基础上,我们创新性地同时研究了基于PTzBI-Si:N2200中PTzBI-Si的数均分子量（Number Average Molecular Weight,Mn）对器件光伏性能和稳定性的影响。相比基于低Mn PTzBI-Si的PTzBI-Si:N2200器件,基于高Mn PTzBI-Si的全聚合物光伏器件电子迁移率显著提高,N2200晶体结晶尺寸显著增强,相分离尺度更小,所以器件表现出当时前所未有的11.5%的优异PCE,并且器件具有更优异的储存稳定性和热稳定性。为了解决全聚合物光伏器件的效率随活性层厚度增加而迅速衰减的问题,我们在CPME中引入10%二苄醚（Dibenzyl Ether,DBE）来加工PTzBI-Si:N2200器件。由于器件的载流子迁移率更高,并且载流子迁移率不会随活性层厚度的增加而明显下降,共混膜的π-π堆积更紧密,晶体结晶尺寸增强,相分离尺度更小,所以创新性地实现了单节全聚合物光伏器件PCE对活性层厚度的高度容忍性,并且器件在520 nm活性层厚度下达到了当时前所未有的9.0%的PCE。
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