锰基催化剂制备及其催化氧化甲苯性能研究

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挥发性有机化合物(VOCs)对环境和人类健康具有较强的危害性,同时也是生成PM2.5和臭氧的主要前体物之一。与其他污染源相比,工业排放的VOCs具有分布相对集中、强度高、成分复杂多变等特点。近几年来,国内外采用了多种方法以消除VOCs的污染,从各种技术的治理成本和工程可行性来看,催化燃烧法均具有较大的发展潜力。锰氧化物(MnOx)催化剂由于具有优越的氧化还原性能、水热稳定性以及较高的丰度和成本优势,在VOCs的催化氧化研究中受到广泛关注。本文以MnOx催化剂为研究对象,分别采用氧化还原法、沉淀法、室温固相反应法、溶胶凝胶法和直接煅烧法制备了一系列MnOx催化剂,利用X射线衍射(XRD)、氮气吸/脱附、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、热重-差示扫描量热(TG-DSC)和化学吸附仪对催化剂的微观结构和表面性质进行了较系统的表征,并以甲苯为VOCs的模型反应物,对催化剂的催化氧化性能进行了评价。主要研究结论如下:(1)采用氧化还原法、沉淀法、固相反应法和溶胶凝胶法制得的MnOx催化剂均能在空速40000 mL·g-1·h-1、甲苯浓度400 ppm的条件下,于较低温度(≤260℃)实现对甲苯的完全氧化。而直接将醋酸锰高温煅烧得到的MnOx催化剂需要更高的温度(>300℃)才能将甲苯完全转化为CO2。(2)由氧化还原法制得的MnOx催化剂,相较于其他方法制得的MnOx催化剂,因其具有最大的BET比表面积和最强的低温可还原性,对甲苯氧化表现出相对最优的催化氧化性能,在空速40000 mL·g-1·h-1、甲苯浓度400 ppm的条件下,219℃时即可将90%的甲苯转化成CO2和H2O。(3)改变氧化还原法制备催化剂的煅烧温度,会改变催化剂的微观结构和表面性质,从而对甲苯催化氧化的性能产生影响。实验结果表明,综合催化性能与能耗,300℃是相对优化的煅烧温度。
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