锂离子电池在电子设备,电网储能,工具和车辆的供电中发挥着重要的作用。因此,人们对电池性能的要求随之提高,而提升电池性能的方法之一是改变电极材料。目前,常见的无机电极材料,如:LiNiO₂^[1]、LiMn₂O₄^[2]、LiFePO₄^[3,4]、LiCoO₂^[5]等,已经得到了深入的研究和广泛的应用。然而,无机材料存在两个显著的缺点:缺点之一是无机电极材料大部分来源于有限的矿产资源,特别是Co和Ni,长期使用将造成矿产资源的短缺;另一个缺点是生产或回收无机电极材料需要较高的温度,在此过程中将会释放出大量的二氧化碳,这些二氧化碳对环境有害。最近几年,有机电极材料由于环境友好,原料丰富和结构多元等独特性质,引起了研究学者相当大的关注。迄今为止,已经报道了许多有机电极材料,然而,有机化合物也存在一个极其严重的缺点,即易溶解于有机电解液。为了有效的克服电极材料的溶解,我们选择了具有低溶解度的有机共轭羰基聚合物。近年来,密度泛函理论（DFT）^[6-8]普遍用来研究有机电极材料,以及伴随DFT计算的单分子模型也被广泛用于研究小有机分子锂离子电池电极材料,但无法准确预测其电势。然而,基于色散修正的密度泛函理论（DFT-D）的高通量筛选方法和有机聚合物晶体结构可以准确计算出有机聚合物电极材料的理论电位。本论文主要研究锂离子在聚酰亚胺电极材料中的迁移路径,建立准确有效的半经验理论方法,预测理想的锂离子电池有机聚合物电极材料,指导实验。本论文的研究内容共分四章进行介绍:第1章,概括介绍锂离子电池的发展历程、原理、组成以及展望,讨论并比较了常用的无机电极材料和有机电极材料的优缺点,提出用共轭羰基聚合物材料代替现有的无机/有机电极材料。密度泛函理论在锂离子电池的研究中发挥了重要的作用,因此,了解密度泛函理论也是本章的重点之一。第2章,介绍采用的理论计算方法;介绍色散修正的密度泛函理论;介绍在计算过程中使用的软件包。第3章,根据已知聚酰亚胺的晶胞参数,构建晶体结构,并预测未知聚酰亚胺的晶体结构、理论电势、带隙、电荷分布和锂离子在其中的迁移路径。与DFT-D3或DFT计算相比,使用DFT-D2方法得到的理论电位值明显更接近实验结果,说明DFT-D2方法更适合用来研究聚酰亚胺电极材料。通过计算锂离子沿b轴、c轴以及ab平面的迁移能垒,发现锂离子在材料中更大概率的沿b轴迁移。三种材料在嵌锂之后均具有较窄的带隙（不大于1.0 eV）,说明聚酰亚胺材料可以作为电极材料。第4章,应用密度泛函理论来研究十一种已被报道的有机聚合物电极材料。拟合计算获得的理论电势值和实验值,建立了半经验理论筛选方法,预测大量有机聚合物电极材料的电势及电化学性能,并挑选出理想的锂离子电池电极材料。