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相干衍射成像(CDI)方法是近年来发展起来的一种新颖的无透镜显微成像技术,在材料、生物、医学等领域的二维和三维成像中具有重要的应用。自从1999年被缪建伟用X射线实验证实以来,该方法在同步辐射、电子显微、X射线自由电子激光和桌面软X射线激光等领域都得到了快速发展。在CDI方法中只需测量非周期样品的远场相干衍射花样,在满足过采样条件下采用位相恢复算法迭代重构就可得到样品空间结构信息。CDI的成像分辨率不受光学硬件系统的限制,理论上仅受限于X光波长及最大衍射角信号。目前CDI已实现了纳米级的空间分辨率,并有望实现原子级的终极分辨率。传统的平面波CDI成像技术要求样品为孤立的且尺寸小于入射光斑,该条件限制了成像视场;而且平面波CDI重构算法还有收敛慢、停滞、重建结果不唯一等缺陷。为了解决上述问题,Rodenburg和Faulkner提出一种名为ptychographicCDI(缩写为PCDI)或者扫描CDI的新型成像方法,该方法理论上可以对垂直光轴的二维方向任意大小的样品成像,它采用一个局域照明探针移动扫描透射样品,相邻扫描位置间有部分重叠,在扫描移动的同时记录一系列扫描位置对应的衍射花样,然后利用这一系列衍射花样来进行重建成像。该方法已在可见光和X射线波段得到了实验验证。2008年,P.Thibault等人提出了一种新的PCDI算法并进行了实验验证。该算法也称为平行重叠关联迭代引擎(pPIE),它采用一组扫描相干衍射实验数据就可以同时重建出样品透射函数和入射光波。后来,Maiden和Rodenburg提出的拓展重叠关联迭代引擎(ePIE)亦能同时重构出样品透射函数和探针入射函数,但具有比pPIE收敛更快和重建质量更好的特点。Guizar-Sicairos和Fienup还提出了一种叫做非线性优化方法的PCDI算法,该方法可以在迭代过程中对扫描位置误差进行改良修正。到目前为止,平面波CDI和扫描CDI在材料和生物科学的研究中均已取得了极大的成功。本论文基于扫描透射软X射线谱学显微镜(STXM)平台研究软X射线相干衍射成像技术,希望把现有30nm分辨率提高到10nm以内。通过对单次和扫描CDI的研究,取得了以下几方面的创新性成果:
1.系统地研究了真实实验中存在的各种因素对单次和扫描CDI影响规律。结果表明,对于单次CDI,重建过程中同时使用误差递减和混合输入输出位相恢复算法能得到更好的重建图像;如果样品尺寸大于入射光斑,重建过程中物空间的约束限制条件由光斑大小决定时,选择合适的入射光斑才能重建出更好的图像。对于扫描CDI,由于真实入射光斑边界不易确定,重建算法中初始猜测光斑的尺寸可以由真实光斑最大光强值的1%对应的边界确定。对样品扫描时,光斑位置数目多于7×7且扫描重叠度优于70%可以获得更高质量的重建图像。实验中选用平滑的振幅和具有一定曲率位相的入射光斑可以更快、更好的重建样品图像。
2.在X射线相干衍射成像实验中经常采用中心挡板来延长CCD的曝光时间以提高对高频信号的采集率,但是中心挡板会造成低频信号丢失,从而导致图像重建过程不稳定甚至重建失败。采用重叠关联迭代引擎算法系统地研究了扫描相干衍射成像中中心挡板导致的低频信号丢失对重建图像质量的影响。结果表明,扫描相干衍射成像对中心挡板的承受能力远大于平面波单次相干衍射成像,选择小尺寸入射探针和较高重叠度(≥70%)可进一步降低中心丢失信号对扫描相干衍射成像的负面影响。另外,光斑扫描位置误差在重叠度较高时将超过中心挡板成为扫描相干衍射成像最主要的负面影响因素。
3.系统研究了STXM聚焦光束信息对扫描CDI质量的影响。STXM的聚焦光束由带有中心挡板的菲涅耳波带片和级选光阑所产生,与通常的CDI装置的入射光束显著不同。研究发现,最高质量的重建图像对应的光斑位置不在聚焦光束的焦点处,而是离焦点一定距离处。菲涅耳波带片中心挡板的大小会影响聚焦光束通量,也会改变聚焦光束的光强分布,选择合适的入射光斑位置可以消除波带片中心挡板的影响,获得更好的扫描CDI重建质量。
4.在上海同步辐射光源扫描透射软X谱学显微线站(BL08U)加装CCD探测器开展单次CDI和扫描CDI实验并取得了一定的进展。