胰岛素纳米口服给药体系的构建及其肠道吸收机制研究

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糖尿病的发病率近年来迅速增长,是致残率、致死率第三高的疾病。胰岛素是一种生物大分子蛋白,在临床上用于治疗Ⅰ型糖尿病和口服降糖药无效的Ⅱ型糖尿病。目前临床上胰岛素只能注射给药,但是长期频繁的注射胰岛素给患者带来许多痛苦与不便。口服剂型具有较高的便利性和患者依从性。本文构建了壳聚糖衍生物和透明质酸共组装的胰岛素纳米递送系统并研究了其口服给药的吸收机制。胰岛素纳米粒子具有一个胰岛素(INS)核心,涂覆八聚精氨酸(r8)和壳聚糖基聚合物(DCDA-CS),以及一个透明质酸(HA)的亲水外层。采用反相高效液相法测定纳米粒中胰岛素的含量;使用MTT法考察纳米载体的在不同浓度下的细胞活力;制备人工粘液层考察胰岛素纳米粒子的粘液渗透能力;并用圆二色光谱测试胰岛素纳米制剂的制剂稳定性和在模拟胃肠液的酶稳定性;利用共聚焦,流式细胞仪分析胰岛素纳米制剂的细胞摄取能力和摄取机制;构建Caco-2细胞单层模型,研究胰岛素纳米制剂在Caco-2细胞单层的渗透能力和跨膜转运方式,通过跨上皮电阻值(TEER)的测定和紧密连接的形态学变化来反映胰岛素纳米粒子可逆性打开紧密连接的过程;利用原位肠环模型考察不同胰岛素纳米粒子在小肠的吸收能力;通过对小鼠腹腔注射链脲佐霉素成功构建了Ⅰ型糖尿病小鼠模型,并考察胰岛素纳米粒子的体内降糖效果。结果表明,以透射电镜观察纳米粒子的外形,HA-DCDA-CS-r8-INS NPs形状呈较为规则的球形,大小分布非常均匀;平均粒径187.17±2.31 nm;平均Zeta电位为-15.33±0.45 m V;采用反相高效液相测定胰岛素纳米粒的包封率(EE)及载药量(DL),结果显示包封率及载药量分别为59.91±1.53%和16.21±1.08%。粘液渗透实验表明,相比未加入HA的纳米制剂,HA和DCDA-CS双包覆的胰岛素纳米制剂粘液渗透能力明显提高。利用圆二色光谱考察胰岛素纳米制剂的制剂稳定性和酶稳定性,研究显示在模拟胃液和肠液中HA-DCDA-CS-r8-INS NPs在一定程度上保留了负载胰岛素的二级结构,而无载体的胰岛素二级结构被破坏。口服胰岛素纳米递送系统(HA-DCDA-CS-r8-INS NPs)无明显细胞毒性,生物相容性良好。HA-DCDA-CS-r8-INS NPs主要通过脂筏和巨胞饮的主动运输方式进行细胞摄取,摄取能力明显优于HA-DCDA-CS-INS NPs和胰岛素溶液组。在跨膜转运实验中,发现NPs参与了小窝介导的转运及DCDA-CS介导的旁细胞途径转运,其有助于NPs避免溶酶体包埋并且能够促进顶端至基底外侧跨膜转运作用;实验测得HA-DCDA-CS-r8-INS NPs的表观渗透系数(Papp)为1.25×10~-66 cm/s,分别是胰岛素溶液组和HA-DCDA-CS-INS NPs组的3.56倍和2.12倍。此外,在原位肠环模型中,与不含r8制剂相比HA-DCDA-CS-r8-INS NPs提高了在胰岛素小肠上皮的渗透透性。体内降糖效果表明,经口服给药的HA-DCDA-CS-r8-INS NPs在糖尿病小鼠模型中产生了明显的降糖效果,6 h内将血糖降至初始血糖值的38%。本文通过静电自组装的方法制备了一种基于壳聚糖衍生物和透明质酸的胰岛素纳米口服制剂HA-DCDA-CS-r8-INS NPs。其在胃肠液中能够保持负载蛋白的稳定性,在粘液层中具备良好的渗透性,能够在小肠上皮细胞中通过DCDA-CS介导的旁细胞途径实现跨膜转运,有效地实现药物递送并缓慢的发挥降糖作用。因此,HA-DCDA-CS-r8-INS NPs在改善胰岛素的口服吸收方面具有巨大潜力,这为蛋白类药物口服制剂的研制提供了一种新的方法与思路。
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