本文将重点研究两个方面的内容，一是研究超短激光脉冲与不对称极性介质相互作用的动力学过程，旨在开辟探测周期量级超短激光脉冲载波初始相位（Carrier Envelope Phase（CEP））的新途径。二是研究激光在有机分子材料中的动态传播过程和分子材料的光限幅效应。　　1、不同初始相位的超短脉冲在极性介质中的传播　　以偶极分子DBASVP作为研究对象，量化计算结果表明，在低能范围内，该分子只有一个电荷转移态，因此在数值计算时将其简化成二能级结构：基态S0和电荷转移态S1。我们采用预估校正的时域有限差分法（Finite-Difference Time Domain method（FDTD））求解麦克斯韦-布洛赫(Maxwell-Bloch)方程，数值模拟了超短脉冲激光在DBASVP中的动态传播过程。数值计算结果表明，在双光子共振传播过程中会产生极短的单极半周期脉冲，且单极半周期脉冲的方向和个数与入射脉冲的初始相位和介质的极性密切相关。因此，可根据产生的孤子脉冲的性质来获取脉冲的初始相位信息。而且，介质表面处能级粒子数占有率之差依赖于载波初始相位，即脉冲的初始相位信息可以通过介质表面处粒子数占有率之差来记录，这样提供了另一种获取入射脉冲初始相位信息的方法。　　2、双光子吸收分子材料的光限幅效应　　卟啉和氧化石墨烯（graphene oxide（GO））分子都有大的π电子共轭体系，这种平面大环共轭体系使它们具有良好的三阶非线性光学（nonlinear optical（NLO））性能。若将这两种优异的非线性光学材料强强联合，产生的复合分子材料将具有更好的NLO性质。虽然实验上关于复合分子材料的NLO性质的研究已经取得了一系列有意义的结果，但是理论上这方面的工作还比较少。本文我们以卟啉分子和金属卟啉、自由卟啉修饰的GO复合分子材料作为研究对象，采用预估校正的FDTD法联立求解速率方程和光场强度方程，从理论上研究了皮秒量级脉冲在卟啉分子和复合分子材料中的动态传播过程、双光子吸收（two-photon absorption（TPA））以及产生的光限幅效应。结果显示，当入射光强比较低的时候，主要是发生基态的线性吸收，随着脉冲强度的增强，发生TPA的概率增大，能量透射率下降。复合分子材料的TPA能力明显强于单独的卟啉分子。由于重金属效应，无论是复合分子材料还是单独的卟啉分子，具有最重的金属中心元素（Zn）的材料吸收能力最强。理论结果很好地解释了实验结果。　　我们以梯形低对聚苯为π共轭中心的分子1FL、2FL、3FL、4FL作为研究对象，量化计算结果表明，1FL、2FL、3FL、4FL可被简化成三能级结构模型。我们采用预估校正的FDTD联立求解速率方程和光场强度方程，数值计算了纳秒量级脉冲在1FL、2FL、3FL、4FL分子介质的动态传播过程，TPA以及产生的光限幅效应。计算结果表明介质分子的中心共轭长度越长，其TPA截面越大。随着传播距离即介质厚度的增加，激光与分子的不断作用，越来越多的能量被转移到介质中，导致较厚的分子介质显示出更好的限幅特性。对于长脉冲激光，两步TPA占主导地位，成为主要的吸收机制。理论结果很好地解释了实验结果。