丁酮肟是一种性能优良的精细化学品,由于其低毒、低污染和高脱氧效果而取代联氨成为新一代的锅炉给水除氧剂,广泛应用于火力发电机组和各种蒸汽热水锅炉的防腐和钝化。TS-1分子筛是一种很有应用前景的环境友好的催化剂。TS-1催化丁酮氨氧化反应具有条件温和、反应速度快、选择性高、过程清洁等优点。本文研究了TS-1催化丁酮、H₂O₂及NH₃的氨氧化反应过程,探索了氨氧化反应条件对丁酮转化率和丁酮肟收率的影响规律、氨氧化反应的机理以及本征动力学。反应温度、溶剂、氨酮配比和H₂O₂进料方式对丁酮的转化率和丁酮肟的选择性均有一定影响。采用醇作为溶剂,氨和丁酮的摩尔比为2.15:1,反应温度70℃,H₂O₂连续进料为反应的适宜条件。在此条件下,丁酮的转化率和丁酮肟的选择性分别达到99.12%和99.99%。肟化反应机理为羟胺路线,即先由H₂O₂和NH₃在TS-1催化作用下生成羟胺,生成的羟胺与丁酮进行肟化反应生成丁酮肟,其中第一步为控制步骤。实验数据表明,羟胺主要在催化剂孔内形成,而丁酮与羟胺的反应主要在催化剂外表面进行。由H₂O₂和NH₃生成的羟胺的分解,会导致丁酮肟的选择性下降。根据丁酮氨氧化的两步连串反应机理,建立了丁酮氨氧化反应本征动力学模型,根据实验数据,对动力学模型进行了参数估值,得到的动力学方程为:r₁=9.573×10⁷×exp （-4.382×10⁴/RT）×C_NH3^1.2375×C_H2O2^0.4894