氧化石墨烯对废弃CRT玻璃复掺水泥基材料固化及微观改善机制研究

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本研究系统研究氧化石墨烯(GO)对固废复掺水泥基材料离子扩散作用影响,以提高水泥基材料固化有毒物质性能,促进工业废弃物在水泥基材料中的循环应用。本研究选废弃阴极射线(CRT)玻璃(含铅率达24.52 wt.%)作为细骨料掺入水泥基材料,研究氧化石墨烯对其铅离子固化及力学性能的影响。本研究模拟碳化环境,初步研究氧化石墨烯改性水泥净浆中抗离子扩散能力,继而模拟生活垃圾填埋环境对废弃CRT玻璃-水泥砂浆作固体废物浸出毒性浸出实验,研究氧化石墨烯对铅离子的固化性能。研究表明,随着GO掺量的增加,不同碳化时期的碳化深度随之降低,尤其对于早期碳化时期,碳化深度显著减小;GO在60 wt.%废弃CRT玻璃掺量的实验组铅析出的限制作用显著。当GO含量为0.10wt.%时,铅浸出值分别为0.88 mg/L。为了进一步研究GO对水泥基材料不同水化相微观结构中抗离子迁移及析出性能,本研究分别从电化学及微观两个角度展开分析:(1)本研究通过阻抗测试,研究氧化石墨烯对废弃CRT玻璃水泥砂浆界面区及浆体区的抗离子扩散性能影响;通过复掺氧化石墨烯及废弃CRT玻璃提高水泥砂浆的电磁波屏蔽性能,继而使用阻抗测试相对介电常数,进而分析氧化石墨烯及废弃CRT玻璃提高屏蔽性能的机理。本研究所提出的模型R0(Q1W(Q2R1)(Q3R2))考虑废CRT玻璃砂浆界面的电荷相互作用,可用于评估废CRT玻璃中GO对砂浆各相间的铅离子扩散;随着GO的增加,R1和R2的增大可归因于浆体区和废弃CRT玻璃砂浆界面微观结构的改善,进而表面GO抑制废弃CRT玻璃砂浆界面和浆体区内的铅离子扩散;复掺0.1 wt.%的GO及60 wt.%的废CRT玻璃可使相对介电常数增加约50%和200%。(2)通过纳米压痕及图像统计,对水化相的微观弹模进行概率分布统计分析,预测GO对水泥水化程度的影响,并通过热重等化学组成分析技术,探究GO对水泥净浆在28天碳化期间的成分组成变化;在微观结构方面,通过SEM-EDS等先进微观技术相结合,探究GO对水泥净浆微观结构和碳化产物的影响,并探究GO对水泥砂浆界面过渡区的影响;在孔结构方面,探究GO对水泥净浆孔隙结构的影响。研究表明,从纳米压痕,热重及XRD分析可知,28天龄期在初始阶段,含GO砂浆及净浆的CH含量高于对照组,表明GO掺入提高水泥浆体的水化程度;在碳化过程中,GO的加入起抑制离子转移和扩散的作用,从而抑制亚稳态碳酸钙化合物的形成,说明GO有效地阻碍离子传输与扩散;在掺入GO后,水泥样品的孔隙率降低,表明GO的加入可提高水泥浆体的密实度;GO的加入使废弃CRT玻璃和浆体区之间界面结合更好;加入GO的水泥试样中,未发现浆体区中有明显的裂纹,且很容易观察到平面形状C-S-H,这些平面形状C-S-H倾向于形成更高密度的硬化结构。
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