中国双碳战略提出了实施绿色低碳发展的目标,并将推动相关产业的发展。在这种情况下,对可再生能源的需求将不断增加。其中,光伏发电因其安全、清洁、广泛、资源充足等特点,在长期的能源战略中具有重要的地位。钙钛矿太阳能电池（PSCs）作为一种新型光伏器件,仅经过数十年的发展,光电转换效率已超过25%。到目前为止,一步法制备的有机无机杂化钙钛矿太阳能电池普遍带隙为1.6e V或更高。然而较宽的带隙将不利于钙钛矿对近红外光的吸收,会严重制约电池器件的光电性能提升。同时钙钛矿薄膜界面处的大量缺陷也会严重影响器件的光电性能的进一步提高。因此开发出窄带隙的高效钙钛矿电池和有效的界面钝化方案具有重要意义。另一方面,与器件光电转换效率快速发展不同,钙钛矿半导体材料的光物理机制认识还不是很深入。以往的研究,通常受限于常规技术手段的分辨率和钙钛矿器件内部不同功能层之间的光物理过程相互纠缠、渗透,使得与器件光电性能息息相关的光生载流子的膜内扩散和界面转移等微观光生激子动力学的研究尚不透彻。特别是钙钛矿中电荷在本体的扩散和在钙钛矿/电子传输层界面的转移对于电荷的有效地提取是非常重要的,并且这个过程也是高性能太阳能电池的关键。本论文将重点讨论了机器学习（ML）在窄带隙钙钛矿的开发中的应用,并通过ML仿真辅助探究卤素元素Br-和Cl-掺杂对钙钛矿晶体的相稳定性的影响。随后利用超快光谱技术,系统的探究了卤族元素Cl-掺入钙钛矿后,光生载流子在钙钛矿本体扩散、钙钛矿/电子传输层界面转移与界面复合的动力学过程。最后,通过电子传输层的能级优化,制备了大面积、窄带隙高稳定性的钙钛矿太能电池。具体研究内容如下:（1）通过机器学习（ML）来协助开发FA/MA有机杂化的高效窄带隙钙钛矿太阳能电池。通过仿真结果,获取最佳的FA/MA的比例,并进行实验验证。为提高窄带隙钙钛矿薄膜的性能,通过机器学习协助探究Cl元素对钙钛矿薄膜的形核过程。并通过实验验证获得了大小均匀,界面致密,缺陷较少的钙钛矿薄膜,从而提高整个器件的光电性能和环境稳定性。（2）利用瞬态谱学技术,从微观激子动力学层面和飞秒到纳秒的多时域尺度着手,构建扩散耦合的界面电荷输运模型,将钙钛矿到电子传输层的电荷过程解析为四个精细的光物理过程,即:～300 fs的热激子冷却（HC）、300-800 ps的钙钛矿内部的电子体相扩散（BCD）、2-25 ps的界面电子传输（ICT）和7-35 ns的电子反向复合（BCR）过程。量化探讨了MACl掺杂浓度与电池中上述四大光物理过程之间的关联,研究发现电子体相扩散和界面电子传输速率随MACl掺杂浓度的增加而增大,并在掺杂浓度为0.4 m M时达到最大值;与此同时,电子反向复合速率随掺杂浓度的变化与上述呈相反趋势,分析认为,这是钙钛矿太阳能电池在0.4 m M MACl掺杂下获得最优光电性能的本质原因。（3）光生载流子的界面转移与膜内扩散是制约太阳能电池效率的提升的主要因素。为了提高光生电荷在界面的传输性能,制备了具有能带梯度的双电子传输层,通过双电子层使得钙钛矿薄膜与受体之间具备更优能级匹配,有效的降低了电荷的传输阻抗提高了电荷的复合阻抗。最终基于双电子传输层5cm×5cm的大面积钙钛矿太阳能电池,光电转换效率突破18%。