氧化锆基三维阳极电促吸附除氟的研究

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高氟水在我国的分布十分广泛,长期饮用高氟水所引发的疾病严重地困扰着人们。然而目前发展的除氟技术存在着诸如二次污染、操作成本高等问题。因此研究一种低能耗的除氟清洁技术具有重要的意义。本文将导电性材料与高效的氟离子化学吸附剂进行复合,研发一种对氟离子具有高吸附性能的单极性复合型三维颗粒电极,并探讨该电极的电促吸附除氟效果与工艺操作参数。通过电极组成的优化,确定出自制的三维颗粒电极的活性组分为水合羟基氧化锆,导电组分为石墨+5%碳纳米管,且活性组分与导电组分质量比为8:2。该三维颗粒电极除氟性能如下:25℃的条件下,三维颗粒电极对氟离子的静态饱和吸附量达到37.79mg/g;在电吸附除氟动态反应器运行72h后,出水中氟离子浓度降至0.39mg/L,远小于我国生活饮用水卫生标准(GB5749-2006)规定的饮用水中氟浓度上限值1.00mg/L,其动态累积吸附量为4.72mg/g;外加电场强度为5V的电促除氟效率比无外加电场时提高8.51%。扫描电镜(SEM)-电子能谱(EDX)的表征结果显示三维颗粒电极的表面及孔隙内部均可吸附氟离子,且电吸附后并未出现电极腐蚀现象。通过三维颗粒电促电极除氟动态实验,研究了不同填充床高度、阴阳极板间距、隔膜材料对电促吸附除氟效果的影响,确定的反应器的最佳结构参数为:填充床高度20cm、阴阳极板间距4cm、隔膜为nafion117膜。工作电压、进水pH、进水流速对氟离子去除效果的影响结果表明:在一定范围内增大工作电压,降低进水pH或进水流速均可提高除氟效果。相应的最佳操作条件为:工作电压7V、进水流速4ml/min、酸性pH。选用碱液洗脱与电极短接两种方式对三维颗粒电极进行再生,结果表明:用浓度为0.01mol/L的氢氧化钠溶液洗脱,洗脱率最高,可达83.09%。正负极短接后电路中有电流产生,出水氟离子浓度升高,再生百分比为23%。在实验室小试实验的基础上,放大反应器尺寸,对河北省某地区高氟水进行降氟处理,连续223h出水氟离子浓度小于1mg/1,对氟离子的累积吸附量达5.03mg/g,取得了良好的效果。
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