CO2排放被认为是引起全球气候变暖的主要成因。钙循环作为一种具有应用前景的CO2捕获技术，受到广泛关注。氧化钙具有高理论吸附容量，但反复循环导致迅速丧失吸附活性。针对这一问题，主要解决手段包括惰性载体掺杂和微观结构调控。金属有机框架材料(MOF)衍生固体材料具有独特微观结构与可控性，是制备理想钙基吸附剂的解决途径。基于此，本文拟采用同源MOF衍生钙基吸附剂，探究不同合成条件、负载类型及负载方式对MOF衍生吸附剂活性及稳定性的影响，结合多种表征手段揭示MOF衍生吸附剂构效关系，为理性设计高性能钙基吸附剂提供新的思路。
　　为开发出高活性和高稳定性的钙基吸附剂，提出了一种简便的MOF模板合成方法，制备出性能优良的钙铝基吸附剂，采用循环性能实验和结构表征技术探究了MOF衍生吸附剂的构效关系。结果表明，钙铝固溶体及其与CaO在纳米尺度上的均匀混合改善了热稳定性。Al2O3含量低至4.44wt％，仍可保持良好的热稳定性。合成因素(溶剂热反应温度、金属盐和有机配体)对金属离子与有机配体之间结晶速率和配位方式产生一定影响，进而影响衍生吸附剂性能。MOF衍生吸附剂10次循环后最佳吸附容量高达0.64gCO2gsorbent-1。与石灰石衍生吸附剂相比，MOF衍生吸附剂30次循环后最佳吸附容量仍达到0.53gCO2gsorbent-1，是前者的500%。
　　为明确惰性载体类型对MOF衍生钙基吸附剂反应性能的影响，制备了不同负载类型的钙基吸附剂。在同一负载比例下，Al2O3的负载效果明显优于MgO，前者10次循环后的吸附容量仍有0.55gCO2gsorbent-1。而当氧化镁负载量增加为15%时，吸附剂呈现出较好的性能，10次循环后吸附容量为0.49gCO2gsorbent-1。两种负载类型的钙基吸附剂具有优异的吸附性能，可归因于：作为物理保护屏障的惰性载体，活性组分和惰性载体在纳米尺度上的混合均匀，以及Ca(OH)2的协同作用。
　　为揭示惰性载体负载方式对钙基吸附剂物化性质的影响机制，探究了负载方式与MOF衍生吸附剂循环特性之间的关系。CaAl基吸附剂“一步法”初始吸附容量可达0.60gCO2gsorbent-1，10次循环的CaO转化率下降至61.88%；“两步法”初始吸附容量只有0.52gCO2gsorbent-1，但CaO转化率上升至71.78%。与之类似，“一步法”制备的CaMg基吸附剂初始吸附容量高于而保留率低于“两步法”制备的吸附剂。“一步法”MOF前驱体形成新分子结构，吸附剂因含有较高的Ca(OH)2而增加吸附接触面，从而提高吸附容量；“两步法”因惰性载体以物理方式负载并含量高于“一步法”而能明显改善循环反应稳定性能。