【摘 要】
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二维过渡金属硫属化物（Transition Metal Dichalcogenides,TMDCs）以其独特的光电性质,例如较强的光物质相互作用、自旋轨道耦合和自旋谷自由度等,引起了科研工作者的广泛关注。TMDCs的窄带隙优势使其可应用于红外发光领域。二维层状TMDCs的光电性质与层数密切关联。随着层数的减少,TMDCs从体相的间接带隙转变成单层的直接带隙,且带隙能量变大。目前二维TMDCs的合成
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二维过渡金属硫属化物（Transition Metal Dichalcogenides,TMDCs）以其独特的光电性质,例如较强的光物质相互作用、自旋轨道耦合和自旋谷自由度等,引起了科研工作者的广泛关注。TMDCs的窄带隙优势使其可应用于红外发光领域。二维层状TMDCs的光电性质与层数密切关联。随着层数的减少,TMDCs从体相的间接带隙转变成单层的直接带隙,且带隙能量变大。目前二维TMDCs的合成与制备过程繁杂、成本过高、尺寸难以控制等因素限制了其推广应用。基于二维TMDCs上述瓶颈,我们主要从以下四方面展开系统研究:（1）二维层状TMDCs作为一种新型光电子材料,它的大尺寸制备至今仍充满挑战性。本文中,我们通过化学气相沉积技术制备出大尺寸TMDCs材料MoSe2和WSe2,并突破了二维TMDCs金属掺杂的困难。一方面,制备出最大尺寸为36.0mm的单层MoSe2,并实现单双层MoSe2的可控生长。通过气相反应条件调控单层MoSe2的尺寸,分析Se和MoO3蒸气压比对MoSe2形核密度和微观形貌的影响。另一方面,结合超声混合技术和熔盐辅助化学气相沉积技术制备出尺寸为25.0mm的Yb/Er共掺杂双层WSe2。通过改变前驱体中W:Yb:Er原子比来调控Yb/Er共掺杂双层WSe2的掺杂浓度。（2）面向红外遥感系统需求,提出并构建p-Ni O/n-MoSe2范德华异质结基红外发光二极管器件。通过热蒸发技术和热退火技术在Si O2/Si基底上制备Ni O。然后,通过湿法转移将单层MoSe2覆盖到Ni O上构成Ni O/MoSe2范德华异质结,并通过激光直写技术和真空镀膜技术制备微纳Cr/Au电极,构建p-Ni O/n-MoSe2发光二极管。P-Ni O/n-MoSe2发光二极管有三个电致发光峰,中心波长分别为812nm、848 nm和918 nm。（3）在TMDCs可见光发光方面,通过上转换发光方法在Yb/Er共掺杂双层WSe2中实现发光峰中心波长位于可见光波长范围内的光发散性能。Yb/Er共掺杂双层WSe2为2H相的多晶材料。纯双层WSe2和Yb/Er共掺杂双层WSe2光致发光峰中心波长分别为781 nm和817 nm,对应带隙能分别是1.59 e V和1.52e V。变温光致发光实验表明:当温度升高时,Yb/Er共掺杂双层WSe2能带间隙变窄。Yb/Er共掺杂双层WSe2在980 nm激光激发下会实现上转换发光性能。经分析认为中心波长为550 nm的上转换发光峰来源于Er3+的~4S3/2→~4I15/2能级跃迁。进一步制备Yb/Er共掺杂双层WSe2/MoSe2发光二极管,并测量了Yb/Er共掺杂双层WSe2/MoSe2发光二极管的外量子效率。（4）TMDCs二极管的柔性化有望应用于曲面显示、电子皮肤等领域。制备出基于多层WSe2/单层MoSe2异质结的柔性二极管。发现等离子共振效应对单层MoSe2的光致发光强度有很大的增益作用。通过密度泛函理论计算了单层MoSe2和双层WSe2的能带,结果显示与实验值较吻合的带隙能量。部分态密度计算结果表明双层WSe2的能带由Se原子的4p电子和W原子的5d电子共同决定。
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