【摘 要】
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有机紫外防晒剂和非甾体消炎药属于药物与个人护理品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)的一类,近年来得到广泛的使用。但这两类物质在传统污水处理厂内无法得到有效的去除,在水环境中被频繁检出,给水生生态系统带来了严重影响,因此如何有效地去除水中的非甾体消炎药和有机紫外防晒剂得到了广泛关注。介质阻挡放电(dielectric barrier
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有机紫外防晒剂和非甾体消炎药属于药物与个人护理品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)的一类,近年来得到广泛的使用。但这两类物质在传统污水处理厂内无法得到有效的去除,在水环境中被频繁检出,给水生生态系统带来了严重影响,因此如何有效地去除水中的非甾体消炎药和有机紫外防晒剂得到了广泛关注。介质阻挡放电(dielectric barrier discharge,DBD)等离子体技术是一种新兴的高级氧化技术,能够快速生成·OH、H2O2和O3等活性物质降解水中的有机污染物,并伴随有紫外光的产生,将其与Fenton氧化法或者光催化氧化法协同使用可以提高对目标污染物的去除效果。本文选取了这两类物质中的典型代表二苯甲酮-4和萘普生为研究对象,并分别探究DBD等离子体协同Fenton体系对这两种物质的降解效果。本研究制备了Cu/Cu Fe2O4非均相Fenton催化剂,XRD和XPS表征结果表明,催化剂中Cu~0含量较高,SEM结果表明催化剂为纳米球形颗粒,粒径在100 nm左右。与DBD等离子体协同降解水中二苯甲酮-4,结果表明,二苯甲酮-4的降解过程符合准一级反应动力学,加入催化剂后二苯甲酮-4的降解率显著增大,且催化剂添加量、溶液初始p H值、放电功率、空气流量和催化剂添加时间等因素均能影响二苯甲酮-4的降解效果。对二苯甲酮-4降解产物的分析表明,二苯甲酮-4主要发生碳碳单键的断裂和苯环上的取代反应,降解产物的生物毒性普遍低于二苯甲酮-4。本研究以Fe2+作为均相Fenton催化剂,协同DBD等离子体降解水中萘普生,结果表明,萘普生的降解符合准一级反应动力学,降解率随Fe2+的浓度、放电功率的增大而增大,随初始p H值的减小而增大,水中存在腐殖酸时会抑制萘普生的降解。采用LC-MS方法检测出7种中间产物,推测出萘普生可能的降解路径,认为萘普生降解中主要发生萘环的断开、羟基取代以及丙酸基团上的脱羧和脱氢反应,生物毒性比萘普生更高或更低的产物各占约一半。
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