【摘 要】
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在2000年至2015年期间,全球抗生素的总消费量从21.1上升到348亿DDDs（defined daily doses）,其长期滥用对水生环境构成了严重的威胁。废水在经过污水处理厂传统和深度的处理单元之后,液相中的抗生素虽然可以被部分去除,但是它还仍可能在生物固体如中积累,这引发了水生环境中抗生素抗性基因传播的风险。因此,开发高效的抗生素降解工艺成为行业的迫切需求。近年来,基于硫酸根自由基的高
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在2000年至2015年期间,全球抗生素的总消费量从21.1上升到348亿DDDs（defined daily doses）,其长期滥用对水生环境构成了严重的威胁。废水在经过污水处理厂传统和深度的处理单元之后,液相中的抗生素虽然可以被部分去除,但是它还仍可能在生物固体如中积累,这引发了水生环境中抗生素抗性基因传播的风险。因此,开发高效的抗生素降解工艺成为行业的迫切需求。近年来,基于硫酸根自由基的高级氧化工艺（SR-AOPs）因其具有较高的氧化还原电位（E~0=2.5-3.1 eV）、更长的半衰期（30-40μs）、对pH变化的良好适应性以及经济性等优点,而在抗生素处理领域受到了广泛关注。本文使用了一步碳化-热解法来合成新型铁氮共掺杂生物炭催化剂（Fe@N co-doped biochar）,并且首次应用其活化过硫酸盐（PS）对诺氟沙星（NOR）进行催化降解。本研究系统地研究了催化剂在不同影响因素下吸附降解NOR的性能,探究了Fe@N co-doped biochar活化PS的催化机理并且给出了NOR可能的降解途径。主要内容与讨论如下:（1）本文通过一种直接碳化热解的工艺将玉米秸秆转化为了一系列高效的非均相催化剂。在经过SEM、FE-TEM、XRD、XPS、BET、Raman、FTIR等表征手段证实了,铁氮共掺杂改性的方式,成功将铁元素以α-Fe~0,α-Fe2O3晶体的形式掺杂到生物炭中,同时赋予了生物炭高比表面积的介孔结构,较高的表面缺陷程度,大量活性位点以及丰富的含氮含氧官能团等特性。（2）通过电子顺磁共振测试（EPR）证实了·OH,·SO4-和~1O2是Fe@N co-doped biochar活化过硫酸盐过程中的三种主要活性氧物质。结合XPS和淬灭实验提出了一种新的自由基与非自由基途径共同主导的催化机理,即α-Fe~0,α-Fe2O3通过电子转移的形式活化PS产生·OH和·SO4-,含氮官能团（graphical-N,C-OH/C=N）从PS接受电子的方式产生~1O2。（3）通过Fe@N co-doped biochar构建非均相过硫酸盐高级氧化体系并应用于诺氟沙星抗生素废水的处理。系统地考察了不同条件下催化剂活化PS降解NOR的影响并筛选出了最优反应条件,发现在最佳反应条件下,10 mg/L NOR在20分钟内可降解95%。在经历五次重复性实验之后,NOR的去除率仍可达到80%,并且几乎50%的NOR被完全矿化,展现出高效的催化降解能力。（4）通过超高效液相色谱与质谱联用仪（UPLC-TOF/MS）给出了NOR可能的降解途径,包括脱氟,脱羧,哌嗪环断裂和萘啶环转化等过程。
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