【摘 要】
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C_3N_4是一种具有良好光催化性能的光催化剂。由于其无毒、安全、化学性质稳定的特点,广泛应用在环境治理领域。但是其载流子分离能力差,容易复合,带隙较宽等限制了其应用。将两种功能化的C_3N_4组成同质异质结,可以有效地引导载流子的分离,延长载流子的寿命,而且还可以维持C_3N_4的无毒、安全和稳定的特点。因此,通过将两种功能化C_3N_4组成同质异质结提高C_3N_4性能是非常实用的方法。1、采
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C3N4是一种具有良好光催化性能的光催化剂。由于其无毒、安全、化学性质稳定的特点,广泛应用在环境治理领域。但是其载流子分离能力差,容易复合,带隙较宽等限制了其应用。将两种功能化的C3N4组成同质异质结,可以有效地引导载流子的分离,延长载流子的寿命,而且还可以维持C3N4的无毒、安全和稳定的特点。因此,通过将两种功能化C3N4组成同质异质结提高C3N4性能是非常实用的方法。1、采用两步煅烧法制备了磷掺杂氮化碳/磷硫共掺杂氮化碳（P-C3N4/PS-C3N4）同质异质结。复合材料为片状结构,表面积为23 m2/g。与纯C3N4相比杂原子掺杂过程中带隙发生了轻微的变化,从而形成良好的能带结构,提高了载流子分离能力的同时也保留了空穴的氧化性和导带上电子的还原性。虽然P-C3N4/PS-C3N4的可见光利用率与P-C3N4和PS-C3N4相比略低,但P-C3N4与PS-C3N4物理化学性质上的相似之处,使得两者之间的界面电阻较低,进而加速了电子的生成转移,延长了载流子的寿命。因此P-C3N4/PS-C3N4展示了更高的光催化降解活性,反应速率常数为0.183 min-1,比P-C3N4和PS-C3N4分别高出8.7和4.0倍。除了催化活性高,P-C3N4与PS-C3N4同质异质结也表现出良好的可循环利用性,5个循环后降解率仍然可达95.3%。该方法简便、经济、环保,在环境修复中具有很高的应用价值。2、设计了一种磷掺杂氮化碳/氧掺杂氮化碳（P-C3N4/O-C3N4）I型同质异质结。在内建电场作用下,P-C3N4/O-C3N4能有效地分离光生载流子,保持较高的电子还原性,并保证较高的H2O2产率。结果表明,在空气饱和溶液中,P-C3N4/O-C3N4的H2O2产率为168μM·h-1,约为C3N4的5.6倍。由于采用串联反应方式（连续产生H2O2,跟随Fenton反应）,H2O2利用效率可达82.8%,比传统Fenton反应高出约10倍。从较高的降解率和H2O2利用效率来看,P-C3N4/O-C3N4的降解性能无疑优于其他光催化剂。探索了光催化产生H2O2和降解污染物的机理,并对自由基的贡献进行了研究。该研究很好地解决了传统Fenton反应中H2O2来源和利用效率低下的两个瓶颈,有助于了解光催化-自Fenton体系在环境修复中的作用机理和优势。
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