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具有良好机械性能、宽电化学窗口和优异安全性能的固态聚合物电解质被认为是解决传统易燃有机电解液的安全性以及与电极之间较差的界面相容性等问题的关键材料。然而,固态聚合物电解质仍然存在低的室温离子电导以及较大的电解质/电极界面接触阻抗的问题。含有大量有机液态电解液的凝胶聚合物电解质可以具备较高的室温离子电导并实现良好的电极界面浸润性。然而,这一前提是以牺牲聚合物电解质的机械性能和安全性能为代价。为了制备具有高室温离子电导、机械性能、安全性能以及优异的电极界面兼容性和稳定性的聚合物电解质以满足高性能锂金属电池的应用和发展,本论文中提出了一种选择性浸润的聚合物电解质设计策略用于制备具有优异电化学性能的聚合物电解质用于高性能的聚合物锂金属电池。具体内容如下:采用不易燃、高热稳定性、抗氧化的环丁砜(TMS)作为界面添加剂,选择性地浸润聚偏氟乙烯/聚醋酸乙烯酯(PVDF/PVAC)基聚合物电解质,制备了一种具有优异综合性能的“刚柔并济”聚合物电解质用于4.5 V高电压锂金属电池。基于添加剂与聚合物基质之间不同的分子间相互作用,TMS只会选择性地浸润PVAC形成柔性的PVAC/TMS组分,这有助于改善电解质与电极的界面接触并进一步提高锂离子电导率。而与TMS不相溶的PVDF则能较好地维持自身的刚性骨架为电解质提供足够的机械强度。从而通过刚性的PVDF与柔性的PVAC/TMS组分之间“刚柔并济”的协同作用实现优异的综合性能。此外,该聚合物电解质与锂金属负极之间具有优异的界面相容性和电化学稳定性。并通过扫描电镜,原子力显微镜,X射线光电子能谱(XPS)以及飞行时间二次离子质谱等测试手段分析了该聚合物电解质与锂金属负极间优异的界面稳定性的原因。基于该聚合物电解质组装钴酸锂(LiCoO2)/锂金属(Li)电池测试其室温长循环及倍率性能,结果表明LiCoO2/Li电池在3-4.5 V区间循环200圈之后容量保持率仍高达85%。通过X射线能谱分析(EDS)以及XPS对正极界面进行表征进一步解释电池长循环稳定性背后的原因。此外,组装LiCoO2/Li软包电池进行安全稳定性测试,结果表明所制备的选择性浸润的“刚柔并济”聚合物电解质具有良好的机械性能和安全性能,在强外力破坏下依然可以保持工作的稳定性和安全性。本研究提供了一种有前途的、通用的选择性浸润的设计策略来处理高电压锂金属电池中的界面兼容性和安全性问题。