【摘 要】
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三烯（乙烯、丙烯、丁烯）在石油化工工业中扮演着不可或缺的基石角色,近年来其需求量逐年攀升。我国近半的烯烃需求仍依赖于进口,寻求提高烯烃产量的途径是亟需面临的挑战。目前温度高、耗能大的蒸汽裂解工艺还是生产烯烃的主要方式。而利用轻石脑油或甲醇耦合催化裂解制备烯烃具有反应温度低（500-700℃）、原料来源多、烯烃比可调等优点,是近年来的研究热点和很有前景的技术路线。本文所使用的HZSM-5载体均来自外
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三烯（乙烯、丙烯、丁烯）在石油化工工业中扮演着不可或缺的基石角色,近年来其需求量逐年攀升。我国近半的烯烃需求仍依赖于进口,寻求提高烯烃产量的途径是亟需面临的挑战。目前温度高、耗能大的蒸汽裂解工艺还是生产烯烃的主要方式。而利用轻石脑油或甲醇耦合催化裂解制备烯烃具有反应温度低（500-700℃）、原料来源多、烯烃比可调等优点,是近年来的研究热点和很有前景的技术路线。本文所使用的HZSM-5载体均来自外购于南开大学催化剂厂,采用浸渍法制备了 La含量为1wt.%、P含量为0.5wt.%的HZSM-5-50催化剂,以正己烷为模型化合物,考察了催化剂制备方法和反应条件对轻石脑油催化裂解制烯烃反应的影响,并探索了甲醇的耦合对于催化过程的进一步优化。研究表明:1、对比了硅酸盐、Y、SAPO34和HZSM-5四种不同类型固体酸催化剂、HZSM-5分子筛的硅铝比、拟薄水铝石添加量对催化剂的酸性变化和催化性能的影响,优选出HZSM-5-50:拟薄水铝石=7:3为最佳分子筛催化剂组成。2、通过添加不同金属和酸性氧化物改性进行催化性能的比较,并对P2O5和La2O3含量进行优化,同时比较了磷酸铵和硼酸改性的催化效果,结合XRD、BET、NH3-TPD等各种表征手段进行验证。3、比较了高温水热预处理、反应温度、液时空速、原料组成等因素对催化性能及产物分布的影响。优选的反应条件为:当正已烷的液时空速为0.5h-1、反应温度为650℃时,正已烷转化率为98.2%,乙烯的最高产率为27.9%,丙烯收率最高为23.5%。同时讨论了甲醇的耦合对于催化裂解反应的影响,当反应温度为600℃,烃醇进料比为1时,甲醇转化率100%,正已烷转化率98.6%,总烯烃收率最佳为55.4%。从催化剂载体的选择,到活性组分种类和含量的确定,最后到反应条件的优化以及甲醇的耦合反应,都是层层递进,环环相扣的实验思路。所优化的1La-0.5P/HZSM-5-50催化剂初始活性和总烯烃收率达到了可工业化水平,利用石脑油和甲醇耦合反应的初步探索也为新型低碳烯烃生产技术开拓新的思路。
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