【摘 要】
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基于传统能源的化石燃料面临枯竭及其带来的环境污染、全球变暖等问题引发社会担忧,开发如地热能、太阳能等可再生的清洁能源尤为重要。锂离子电池(LIBs)在此背景下应运而生
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基于传统能源的化石燃料面临枯竭及其带来的环境污染、全球变暖等问题引发社会担忧,开发如地热能、太阳能等可再生的清洁能源尤为重要。锂离子电池(LIBs)在此背景下应运而生。但是LIBs受到锂资源低自然储量和高成本的限制,无法满足人们日益增加的能量需求。近些年来,由于金属钾较广的丰度及较低的氧化还原电位,研究人员开始致力于高性能钾离子电池(KIB)开发,使得KIBs有望于应用于大规模储能系统。其中,硒由于优异的电子电导率(10-3 S m-1),高理论比容量(673mAhg-1),以及与低成本的碳酸酯类电解液良好电化学兼容性使其成为的钾离子正极材料开发的不二人选。然而,该材料目前面临着低利用率及充放电过程中的巨大的体积膨胀效应等挑战。此外,这种新型电池的工作机理尚不清晰。针对以上问题,本论文旨在通过合理设计电极结构来优化K-Se电池的电化学性能,并在此基础上深入探索K-Se电池的反应原理。第一章,我们概述了钾离子电池的发展,硒基正极材料的研究现状以及静电纺丝原理及应用,最后总结了研究背景及内容。第二章,主要整理了实验所需要的药品,实验仪器,表征测试手段,电池组装及电化学性能测试方法。第三章,我们设计并制备了小分子硒/豆荚状氮掺杂多孔碳纳米纤维(Se@NPCFs)复合柔性K-Se电池正极。它具有电子/离子扩散路径短、导电性好、结构稳定性好、化学极性高等优点。Se@NPCFs正极展现出优越的电化学性能,包括高可逆容量(在50 mA g-1的电流密度下循环50圈容量保持635 mAh g-1,硒利用率高达94.1%)和超长循环寿命(0.5 Ag-1电流密度下循环1670次后容量保持367 mAhg-1)。同时,我们结合原位拉曼,非原位高分辨及第一性原理计算,揭示了整个过程是通过两步转化反应最终转化为K2Se的全固态电化学反应,该反应有效地抑制了多硒化物(K2Sen,3≤n≤8)的生成,提高了 K-Se电池电化学性能。第四章,我们阐述了本篇论文的创新与不足之处,并对下一步研究计划进行展望。
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