我国作为世界第二大经济体,能源需求增长居高不下。据国家统计局数据,2019年我国原油对外依存度已突破70%。后疫情时代,利用煤炭清洁高效转化技术制备液体燃料有望为我国经济发展和能源安全提供保障。由于煤直接转化液体中有大量难脱除含氮、含硫杂环化合物,不能直接用作燃料油或化工原料,需要进行加氢处理。传统方法制备的过渡金属硫化物催化剂加氢活性较低,通常在高温高压苛刻条件下才能实现氮、硫化合物有效脱除。本文以煤直接转化液体中含量较多的喹啉和二苯并噻吩为研究对象,针对现有过渡金属硫化物催化剂加氢活性低,贵金属Pt催化剂表面加氢脱氮和加氢脱硫相互影响机制以及反应机理不明晰等问题,主要开展如下工作:1)原位预硫化NiMoS活性相制备和性能研究;2)TiO₂对Pt/γ-Al₂O₃催化剂加氢脱氮和加氢脱硫助催化作用机制研究;3)原位红外光谱结合理论计算研究Pt基催化剂HDN反应机理;4)助金属Fe对Pt/γ-Al₂O₃加氢脱硫作用机制研究和5)煤直接液化油加氢精制初探,获得如下主要结果和结论:1)（NH₄）₂MoS₄热分解法制备Ni改性预硫化催化剂。H₂使活性相长度和堆叠层数适宜,并诱导Ni进入MoS₂片晶边缘产生更多配位不饱和位点（硫空位）,活性位点总数量增加,Ni-Mo-S活性相比例达71%。340℃ 3 MPa时喹啉加氢脱氮率和二苯并噻吩加氢脱硫率分别为23.8%和93.3%。二苯并噻吩优先吸附在corner和S-edge位点,而喹啉优先吸附在加氢活性较高的（b）rim和Mo-edge位点。2)引入TiO₂削弱Pt与g-Al₂O₃间强金属载体间相互作用,氢溢流使TiO₂还原并向Pt氧化物提供电子,促进Pt还原,活性位点数量增加。电子转移促使Pt呈现富电子状态,有利于喹啉的最稳定吸附。TiO₂使喹啉加氢脱氮率提高到91.5%。强酸位点数量减少,降低喹啉不可逆强吸附,减少积碳生成。3)结合吡啶原位加氢红外实验和DFT计算研究Pt催化剂加氢脱氮反应机理。吡啶的加氢不是结构敏感型反应,而随后的C?N断裂优先在配位不饱和step位点发生。吡啶在terrace上优先生成哌啶,而在step上优先生成正戊烷。C-N键断裂真实中间产物是五氢吡啶,而不是哌啶。五氢吡啶中C?N键断裂通过亲核取代机理在step Pt原子上发生,α-C的活化对C-N键断裂起关键作用。4)Fe促进PtO_x还原,改善Pt分散性。Pt和Fe在表面均匀分布,形成Pt-Fe合金。二苯并噻吩加氢脱硫率达97.7%。DFT分析知Fe改变了二苯并噻吩吸附构型。Fe对S原子有较强亲和力,C-S键拉长,在氢原子进攻下氢解在热力学和动力学上更有利。5)将催化剂用于煤直接液化油脱酚油加氢处理中,表现出良好加氢效果,芳烃含量减少,氢化芳烃和环烷烃增加,含氧和含氮化合物减少。