【摘 要】
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由于社会和国民经济的快速发展,化石燃料如石油和煤炭的消耗迅速上升,一方面形成了巨大的环境污染问题,另一方面也导致了燃料的短缺和匮乏,解决两个问题的根本途径就是研制出新型无污染的非化石能源。在目前的新型可再生能源种类中,氢能由于其产物绿色无毒无污染、可再生和燃烧的热值高等许多优点引起了众多科研人员的研究兴趣。光催化分解水制氢这一技术主要是利用太阳能将水转化为氢气,从而完成能量的转变,这一过程并未产生
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由于社会和国民经济的快速发展,化石燃料如石油和煤炭的消耗迅速上升,一方面形成了巨大的环境污染问题,另一方面也导致了燃料的短缺和匮乏,解决两个问题的根本途径就是研制出新型无污染的非化石能源。在目前的新型可再生能源种类中,氢能由于其产物绿色无毒无污染、可再生和燃烧的热值高等许多优点引起了众多科研人员的研究兴趣。光催化分解水制氢这一技术主要是利用太阳能将水转化为氢气,从而完成能量的转变,这一过程并未产生对环境有害的物质,因此被认为是一种清洁高效无污染的能源利用技术。但是现阶段的光催化分解水制取氢气体系的效率仍然比较低,因此研发出高效且稳定性好的光催化剂是太阳能转变为氢能这一领域面临的最主要问题。石墨相氮化碳是一种典型的非金属有机聚合物半导体。因其与其他种类半导体催化剂相比具有一系列优势,比如稳定性良好以及合适的导带（CB,-1.3e V）和价带（VB,1.4e V）位置等,被认为在光催化领域中拥有强劲的发展潜力。截止到目前,在光催化生产新能源、光催化降解污染物以及光催化合成有机化合物等多个行业已经有多种氮化碳基光催化剂被实际应用。但是,从实际效果来看,远远没有达到令人满意的地步。目前已经有多种策略被用于改善这个问题,其中引入MOFs材料构建复合催化剂被认为是最简单、方便、有效的一种。首先,MOFs材料可以通过超声剥离等方式获得超薄MOFs片,既能够缩短光生电子传输转移的距离,还可以暴漏出更多的催化位点,从而提高催化剂的光催化活性,其次,MOFs材料结构的多样性以及可调控性使得其结构可以通过事先设计进行细微调控,从而能够更好的提高其催化活性。针对以上问题,我们开展了如下研究:（1）本论文通过静电自组装的方式将Cu-TCPP与g-C3N4相复合。通过一系列测试手段对复合催化剂材料的化学结构和光电性能进行了表征。研究发现将Cu-TCPP与g-C3N4相复合能够显著提高g-C3N4的光催化产氢效率,且当Cu-TCPP负载量为3wt%时,复合催化剂的光催化析氢活性最高,提高了约5倍。达到1334.4μmol/g/h,。经过一系列表征测试证实,催化制氢性能得到改进的原因是Cu-TCPP的引入使Cu-TCPP/g-C3N4复合材料的吸光能力显著增强,吸光范围明显拓宽;并且Cu-TCPP和g-C3N4之间合适的价导带位置关系,构建了有机异质结结构,在一定程度上抑制了g-C3N4上光生载流子的复合且延长了电子的寿命。（2）通过原位生长法分别以镍、锌、铜三种金属中心,TCPP和TCPP（Fe）两种卟啉类有机配体合成金属有机框架,按不同MOF/g-C3N4比例复合,制备了系列二维纳米片异质结构光催化剂。通过粉末X射线衍射（XRD）,UV-vis DRS,FT-IR,SEM,PL以及电化学测试等手段对所合成催化剂样品的光电性质和化学结构进行了表征。光催化产氢结果表明复合材料活性较g-C3N4提高了近4倍,达到1260.9μmol/g/h,另外还对光催化体系相关条件进行了研究优化。（3）通过原位生长法室温条件下制备了Cu-HHTP/g-C3N4复合材料,并通过XRD,FT-IR和电化学工作站等测试手段对复合材料进行了表征。并研究了该系列复合材料的光催化产氢活性体系,光催化产氢结果表明,Cu-HHTP与g-C3N4两者紧密接触表现出了优良的催化活性,产氢活性达到527μmol/g/h,且在多次循环中显示出良好的稳定性,实现了光生载流子的有效分离,降低了光生电子-空穴的复合。
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