基于二氧化钛的可见光响应型材料的制备及其在降解甲硝唑废水中的应用

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水资源是人类赖以生存的重要资源之一,但随着工业科技的不断发展,水资源的污染也越来越严重。我国抗生素的生产量和使用量都非常大,这导致我国的抗生素污染问题相对严重,抗生素对水源的污染已经成为我国的环保问题之一。目前工业上对抗生素的处理方法都存在着效率低,能耗大,二次污染可能性高等缺点。本文通过制备合适的光催化剂和设计相应的光催化降解装置,结合光芬顿催化降解技术,在可见光下对含抗生素废水进行高效降解。本文具体内容分为以下三个部分:一、不同过渡区金属元素和非金属元素掺杂二氧化钛的合成与研究利用水热法制备了 Mn、Fe、Cu和Zn等过渡区元素单掺杂的锐钛矿相二氧化钛。XRD,UV/Vis表征表明,过渡区元素掺杂的二氧化钛依然保持着锐钛矿相,其中铁掺杂二氧化钦和锰掺杂二氧化钛有着很高的可见光响应,它们的带宽分别为1.61 eV与0.64 eV。对甲硝唑废水的降解实验表明,锰掺杂的二氧化钛的降解效率很低,而铁掺杂的二氧化钛的降解效率大约在80%左右。同时制备了 N、S以及Si元素与Fe共掺杂的二氧化钛,发现铁硅共掺杂二氧化钛有着很高的可见光响应,较好的稳定性,较高的比表面积,也有着最好的光催化降解活性,对甲硝唑废水的降解效率高达93%。二、基于Fe/Si共掺杂TiO2甲硝唑降解机理研究及降解工艺条件优化利用HRTEM,XPS,BET等表征手段对反应前后的铁硅共掺杂二氧化钛进行了详细的表征,结果表明铁硅共掺杂大大提高了催化剂的比表面积(纯二氧化钛和铁硅共掺杂二氧化钛的比表面积分别为54.134和296.069 m2/g),同时,Si的掺杂提高了催化剂的稳定性,减少了催化剂中的金属离子溢出。随后对铁硅共掺杂二氧化钛降解甲硝唑废水的机理进行了研究,确定了降解的活性物质为h+和·OH,通过HPLC-MS确定了甲硝唑开环断键的降解过程,最后通过响应面法对降解甲硝唑废水进行了工艺条件的优化,确定最佳降解条件为甲硝唑浓度为6.0ppm;双氧水用量为0.1mL(双氧水浓度为10.0M);pH值为7.0;催化剂用量为0.3 g/300 mL;降解时间为50 min;催化剂中铁硅摩尔比为6/1。三、负载于凹凸棒土的Fe/Si共掺杂TiO2的合成研究与光催化装置的设计研究通过水热法合成了负载于凹凸棒土的铁硅共掺杂二氧化钛,并设计了全天候光催化降解装置。通过SEM,XRD,紫外可见光漫反射等表征手段对负载于凹凸棒土的铁硅共掺杂二氧化钛催化剂进行了研究,发现负载过后的催化剂成功附着于凹凸棒土棒状结构上,并且依然保持着催化效率最高的锐钛矿相结构,同时具有可见光响应良好,稳定性高,禁带宽度小(1.49 eV),催化效率高(甲硝唑降解率85%左右),水体环境中分散性好,悬浮性好(密度为0.6107 g/cm3)等特点,适合实际应用。全天候光催化降解装置有着水力停留时间高,节约能源,方便快捷等特点,对于光催化降解实际应用有很好的帮助。
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