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环氧丙烷（PO）作为第三大丙烯衍生物,仅次于聚丙烯和丙烯腈,是一种重要的化工原料。丙烯直接气相环氧化是近年来发展的一种新型PO制备工艺,具有绿色环保、操作简单等优点。然而该反应的催化剂Au/TS-1尚具有许多需要完善的地方,如丙烯转化率低、稳定性差、成本高等。本文主要对Au/TS-1催化剂中的载体钛硅分子筛（TS-1）展开改性研究。首先,对TS-1的合成方法进行改性,在合成体系中引入聚乙烯吡咯烷酮（PVP）成功合成了PTS-1分子筛。PVP分子链上的C=O基团在合成过程中会与钛源和硅源水解产物中的-OH形成氢键,由此减缓硅酸盐的缩聚速率,有利于Ti进入分子筛骨架使得分子筛的骨架钛含量增加（从0.64 wt%到0.87 wt%）。另外由于PVP的空间位阻作用使得分子筛晶体生长受限,使得制备的TS-1颗粒粒径减小（从230 nm到180 nm）。分子筛骨架钛含量的增加为催化反应提供了更多的活性位点,另外颗粒粒径的减小提高了催化剂的传质性能,因此改性后的催化剂在催化丙烯气相环氧化反应中表现出了优异的性能,PO生成速率明显增加(从95 g POh-1kg-1Cat到190 g POh-1kg-1Cat)。其次,使用过渡区金属元素镍对TS-1进行改性,通过在前驱体溶液中添加硝酸镍溶液制备了含有Ni元素的NTS-1分子筛。Ni的改性提高了晶体的结晶度,分子筛表面疏水性增加,有利于反应产物H2O从催化剂表面脱离,提高反应的催化性能。另外由于Ni的电负性强于Si,Ni改性使得分子筛中Ti-O键的强度减弱,导致中间产物的稳定性下降,Ti-OOH中与Ti相邻的O原子更容易去进攻丙烯的双键使其环化。在丙烯气相环氧化反应中,采用改性后的催化剂丙烯转化率和H2利用率明显增加。另外在250℃时,Au/NTS-1催化反应其PO产率为148 g POh-1kg-1Cat,PO选择性为83%。最后,为了解决由于积碳物质堵塞分子筛孔道引起催化剂稳定性差的问题,使用再结晶法处理TS-1合成了具有多级孔结构的HTS-1分子筛。结果发现只使用Na OH溶液水热处理TS-1时,样品的晶体结构被破坏。但在使用Na OH和CTAB共同处理TS-1后,样品仍然具有MFI结构。使用Na OH和CTAB共同处理的TS-1同时具有微孔和介孔结构,其中介孔结构可以有效改善催化剂的扩散系数,抑制因积碳物质堵塞孔道对催化剂活性的影响,提高了催化剂在丙烯气相环氧化反应中的稳定性。