CaTiO₃作为一种代表性的钙钛矿结构,具有优良的介电性能、光催化性能、生物相容性等,因此在光催化、医药、传感器等领域具有良好应用前景。常温下CaTiO₃具有较宽的禁带宽度,即3.7 eV,因此其对太阳光的利用有限,限制了其在光电领域的应用。为了改善CaTiO₃的光电性能,往往需要对其进行掺杂。Mn离子通常被认为是一种具有Jahn-Teller效应的过渡族金属离子。当在CaTiO₃中引入具有Jahn-Teller效应的Mn离子后,由于晶体场的作用,则Mn离子的d轨道能级分裂极有可能会导致基体材料带隙的显著减小,而且该离子导致的晶体结构对称性降低也是极有可能会诱导其铁电性能。本文首先基于热力学计算软件研究了掺杂的Mn元素在CaTiO₃晶格中的占位,为后续第一性原理计算指明掺杂位点;之后采用第一性原理计算研究Mn掺杂含量对CaTiO₃带隙和光学性能的影响。热力学计算研究中采用的软件是Thermo-Calc,通过对CaTi_1-xMn_xO₃（x=0,12.5%,25%,50%）在不同温度下的单点平衡计算,发现Mn只能取代Ti离子,才能依然形成单一钙钛矿结构的稳定相。显然,这一结果为之后的第一性原理计算研究指明了掺杂位点。之后,采用Materials Studio中的CASTEP模块进行了CaTi_1-xMn_xO₃（x=0,12.5%,25%,50%）的第一性原理计算研究。结果表明,随Mn掺杂含量的增加,材料体系的带隙宽度单调减小。未掺杂时,计算的CaTiO₃的禁带宽度为2.442 eV;当x=50%时,则禁带宽度减小为0.519 eV。另外,随Mn掺杂含量的增加,在可见光范围内,材料体系的吸收系数单调增加。当x=12.5%和25%时,材料体系在可见光范围内的吸收系数均在10⁴ cm^-1量级;而当x=50%时,材料体系在可见光范围内的吸收系数更是达到10⁵ cm^-1量级。当掺杂含量为x=50%时,其实并不能确定Mn在CaTiO₃中是有序占位还是无序占位。为了进一步判断Mn是否有可能会在CaTiO₃中有序占位,又构建了Ca₂TiMnO₆双钙钛矿结构,并比较了Ca₂TiMn O₆和CaTi_0.5Mn_0.5O₃的总能。研究发现,二者总能几乎没有差异,因此掺杂的Mn元素在CaTiO₃中的确切占位仍需实验上进一步研究。此外,还对构建的Ca₂TiMnO₆进行了能带结构和光学性能的理论计算研究。结果表明,Ca₂TiMnO₆的禁带宽度为0.8 eV,比CaTi_0.5Mn_0.5O₃的略大;在可见光范围的吸收系数则比CaTi_0.5Mn_0.5O₃的要小一些。