随着激光技术的发展,超强飞秒激光已经成为人们研究原子,分子和纳米结构中超快动力学的常用工具。当入射激光强度能够与物质内部库仑场相比拟时,会产生众多激光诱导的强场效应。实验上通过收集由此产生的高次谐波,电离电子以及解离离子信号,可以实现对物质内部结构或者其中动力学过程的探测。另外,利用飞秒或者阿秒量级的超短脉冲作为探针,原则上可以实现对物质内部电子运动和分子反应的操控。经过数十年的发展,超快光学与超强激光技术已经成为光学,原子和分子物理学领域最活跃的研究前沿之一。基于以上几点,本文中我们做了以下工作:本文工作一:我们在理论上研究了多周期双色场在优化的纳米结构中产生高次谐波的可能性。通过时域有限差分方法求解麦克斯韦方程组,我们得到了纳米结构等离子体共振增强的空间非均匀电场,计算发现非均匀场和纳米结构能够有效的控制电子的运动路径以及回复动能。在此基础上,通过叠加27次谐波增强某一时刻的电离率,能够得到谐波阶次较高的超连续谱。最终在时域上可以得到35as的孤立阿秒脉冲。此外我们还发现,谐波的辐射效率对双色场相对相位的依赖不明显。这一非均匀双色场方案为阿秒脉冲的产生提供了新的思路。本文工作二:通过求解非玻恩奥本海默近似下的含时薛定谔方程,我们研究了双原子分子中核运动对强场诱导太赫兹辐射的影响。理论上我们用激光结束后的剩余电流表征激光对太赫兹的转化效率。计算发现在氢分子离子中,考虑核的运动能够明显改变太赫兹转化效率。但是在高激光强度和重同位素分子中,核运动对太赫兹信号的产生影响不大。我们还发现振动态越高,激光对太赫兹的转化效率越高。并且不同振动态对激光载波相位的依赖关系各不相同。泵浦探测模拟发现,太赫兹转化效率对原子之间相对速度和相对位置有很强的依赖关系,这为利用太赫兹光探测强激光场中的原子、分子超快动力学过程提供了可能。本文工作三:通过求解含时薛定谔方程,我们研究了UV-IR泵浦探测方案下氢分子离子及其同位素分子的电子局域化过程。研究发现,探测光波长超过某一临界波长后,电子局域化会达到一个稳定区域。在该区域内电子局域化不随激光强度和载波相位的变化而改变。通过在绝热表象对电子运动过程的分析,结合半经典的方法,我们得出了电子局域化的解析公式,该公式可以定量求出电子局域化度,与数值求解含时薛定谔方程给出的结果一致。同位素效应表明,重元素分子需要更长的探测波长才能达到电子局域化的稳定区域。因为对于较重的元素,分子需要更长的时间才能解离到一定的核间距,避免电子在两核之间发生隧穿。本文工作四:我们重新检验了800nm波长下氧气分子IR-IR泵浦探测的实验结果。模拟中采用与实验相同的激光参数。考虑到分子的空间取向效应,我们发现泵浦光对电子态的重新排布在实际物理过程中起到了重要作用。计算得到的离子动能谱,量子频拍谱,以及能量依赖的峰值结构都能与实验有很好的吻合。我们的工作发现b~4Σ_g~+电子态作为一个重要电子态在该实验条件下是不可或缺的。由于b~4Σ_g~+和a~4Π_u势能面的单光子耦合,我们在离子信号中发现了周期仅有2.5fs的超快振荡,这源于两电子态之间的干涉,属于态间量子拍。为了实现对单一势能面的探测,我们使用400nm探测光波长,可以得到a~4Π_u势能面振动态信息,由此反过来可以得知该势能面的相关性质。