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钛硅分子筛(TS-1)在丙烯环氧化方向具有重要的应用前景，但是TS-1狭窄的孔道结构和较低的疏水性能严重影响其对环氧化反应的催化性能。本论文采用干胶转换法替代传统水热合成法制备多级孔钛硅分子筛以解决钛硅分子筛孔道狭窄、固液分离难的问题，减少污染实现绿色合成的目标。同时本文探究酚醛树脂前驱体和三甲基氯硅烷作为疏水试剂，结合干胶转换法制备具有疏水性能的多级孔钛硅分子筛，旨在减少副反应的发生同时提高催化剂活性。
首先，采用酚醛树脂前驱体作为疏水试剂一步法制备具有疏水性能的多级孔TS-1(HTS-1-x)，结合表征技术对HTS-1-x的形貌、孔道结构、热稳定性和疏水性能进行考察。HTS-1-x具有优异的孔道结构、比表面积和均匀的结构形貌，疏水性能得到明显提高，对丙烯环氧化的转化率和选择性分别是98.32%和92.30%。采用三甲基氯硅烷(TMCS)作为疏水试剂两步法制备一系列不同TMCS和TS-1质量比的多级孔TS-1(HTS-1-xT)，结合各种表征技术对HTS-1-xT进行形貌、孔道结构、热稳定性和疏水性能进行考察。结果表明HTS-1-1.5T在各个方面展现出较为优异的性能，其反应转化率和选择性达到93.78%和91.97%。
其次，针对性能较为优异的酚醛树脂前驱体制备的HTS-1-x进行硅碳摩尔比、晶化加水量、干燥温度、晶化时间和温度等制备条件的考察，结果发现硅碳摩尔比为4、晶化加水量为0.4g、干胶干燥温度为40℃、晶化时间和晶化温度分别为24h和170℃，HTS-1-x催化性能显著提升。以性能较优的HTS-1-4为基础催化剂，优化丙烯环氧化反应温度、压力和时间为45℃、0.4MPa和1.5h。
最后，对酚醛树脂前驱体和三甲基氯硅烷制备的两种疏水材料进行了机理分析，首先通过MS模拟软件构建TS-1的三种常见构型考察对H2O、H2O2、CH3OH和C3H6的吸附性能，验证了TS-1三种构型对水分子均具有较强的吸附性能。采用酚醛树脂前驱体制备的HTS-1-x中少量疏水的交联苯环结构以Si-O-C键连接钛硅分子筛骨架，大量的交联网状苯环结构与钛硅分子筛形成相互渗透、交联形成聚合物骨架结构。采用三甲基氯硅烷制备的HTS-1-xT中TMCS以接枝的方式成功接枝到钛硅分子筛表面，通过疏水基团-Si(Me)3提高材料的疏水性能。
本文制备具有疏水性能的多级孔钛硅分子筛，显著增强丙烯环氧化的催化性能，为钛硅分子筛在环氧化领域的应用和发展提供了借鉴意义。
首先，采用酚醛树脂前驱体作为疏水试剂一步法制备具有疏水性能的多级孔TS-1(HTS-1-x)，结合表征技术对HTS-1-x的形貌、孔道结构、热稳定性和疏水性能进行考察。HTS-1-x具有优异的孔道结构、比表面积和均匀的结构形貌，疏水性能得到明显提高，对丙烯环氧化的转化率和选择性分别是98.32%和92.30%。采用三甲基氯硅烷(TMCS)作为疏水试剂两步法制备一系列不同TMCS和TS-1质量比的多级孔TS-1(HTS-1-xT)，结合各种表征技术对HTS-1-xT进行形貌、孔道结构、热稳定性和疏水性能进行考察。结果表明HTS-1-1.5T在各个方面展现出较为优异的性能，其反应转化率和选择性达到93.78%和91.97%。
其次，针对性能较为优异的酚醛树脂前驱体制备的HTS-1-x进行硅碳摩尔比、晶化加水量、干燥温度、晶化时间和温度等制备条件的考察，结果发现硅碳摩尔比为4、晶化加水量为0.4g、干胶干燥温度为40℃、晶化时间和晶化温度分别为24h和170℃，HTS-1-x催化性能显著提升。以性能较优的HTS-1-4为基础催化剂，优化丙烯环氧化反应温度、压力和时间为45℃、0.4MPa和1.5h。
最后，对酚醛树脂前驱体和三甲基氯硅烷制备的两种疏水材料进行了机理分析，首先通过MS模拟软件构建TS-1的三种常见构型考察对H2O、H2O2、CH3OH和C3H6的吸附性能，验证了TS-1三种构型对水分子均具有较强的吸附性能。采用酚醛树脂前驱体制备的HTS-1-x中少量疏水的交联苯环结构以Si-O-C键连接钛硅分子筛骨架，大量的交联网状苯环结构与钛硅分子筛形成相互渗透、交联形成聚合物骨架结构。采用三甲基氯硅烷制备的HTS-1-xT中TMCS以接枝的方式成功接枝到钛硅分子筛表面，通过疏水基团-Si(Me)3提高材料的疏水性能。
本文制备具有疏水性能的多级孔钛硅分子筛，显著增强丙烯环氧化的催化性能，为钛硅分子筛在环氧化领域的应用和发展提供了借鉴意义。