氧化锌（ZnO）作为典型的Ⅱ-Ⅵ族直接带隙宽的禁带半导体材料,因其可以通过自组装形成丰富多样的纳米结构以及独特的光学、电学、生物学和压电功能而备受关注。近年来,人们已经成功合成了系列ZnO纳米结构,关于其结构、形貌和功能特性的实验和理论研究正在成为化学、材料、微电子、微机电、固体物理等领域的研究热点。在纳米科技领域,ZnO已经逐渐成为继碳纳米管之后在未来电子器件系统中极具吸引力的纳米材料之一。由于团簇等纳米材料的物性很难从实验上直接测量,理论计算对于认识ZnO纳米结构具有重要的学术意义。计算化学作为一种重要的理论研究方法,对于揭示纳米材料的物性提供了重要理论依据。本论文采用基于第一性原理密度泛函理论的计算方法,研究了氧化锌团簇基态构型、光学特性、吸附氧气特性、铁离子掺杂的晶体特性等。初步建立了适合ZnO体系及其特性的理论计算方法,为深入系统开展ZnO抗菌机理等相关理论研究奠定了基础。采用DFT（密度泛函）的理论和方法,通过NRLMOL和GAUSS03软件系统,对ZnO团簇结构、构型稳定性和电子结构进行了基于第一性原理的模拟计算,结果表明,ZnO团簇结构随着原子数目的增加,其稳定的团簇结构由单环状变为多环和笼状。利用建立的ZnO团簇结构,根据有限场理论方法,模拟了ZnO团簇的非线性光学性质。结果表明,ZnO团簇的环结构、团簇稳定性、电子最低空轨道与最高占据轨道之间的能量差（HOMO-LUMO Gap）、共价键和离子键对于其偶极距、极化率、一阶和二阶超极化率有显著影响。应用DFT理论和计算方法,首次对ZnO团簇与O₂吸附的原子结构、结构稳定性和电子结构进行了模拟计算。结果表明,ZnO团簇表面对O₂的吸附以物理吸附方式为主,ZnO团簇表面吸附的O₂更容易捕获光生电子。利用平面波展开和赝势方法,对ZnO晶体和掺杂Fe²⁺的ZnO晶体结构、电子态密度和能带结构进行了模拟。计算结果表明,Fe²⁺掺杂ZnO后能带变窄导致吸收光谱红移,并使其具有铁磁性。