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一直以来分子不同束缚态之间的布居转移是超快光学的核心研究内容，广泛应用于量子计算、原子分子碰撞动力学、原子分子光谱以及光控化学反应等领域。在飞秒激光场中如何实现控制分子布居的高效转移是人们研究的重点。本文采用一维含时量子波包的方法求解系统含时薛定谔方程，利用傅里叶网格法和分裂算符法求解波包的初始值以及波包随时间的演化。 在控制布居转移的研究中，我们利用受激拉曼绝热通道(Stimulated Raman AdiabaticPassage STIRAP)的方法，研究在飞秒激光的作用下氢化钠分子各电子态之间的布居转移，具体分析各电子态波包随时间的演化。计算结果表明，利用STIRAP方法可以实现分子布居的高效转移。 我们研究了激光强度对布居转移的影响。计算结果表明，分子布居转移效率随着两束激光强度的增大而升高，当激光强度为5.0×1012W/cm2时，布居转移的效率可以超过95％，继续增加激光强度到8.0×1012W/cm2时，布居转移的效率可以接近100％。 我们研究了延迟时间对布居转移的影响，通过改变延迟时间控制分子布居转移的效率。对于不同延迟时间下的布居转移情况，我们具体的分析了其对应的物理机制，最终得出在两束部分重叠的逆序激光脉冲，即τ=-15fs时可以获得最高的布居转移效率。 两束激光的失谐会影响分子布居的转移效率。通过计算，发现激光失谐会降低布居转移的效率，但两束激光满足双光子共振条件（两束激光的失谐相等）时，分子布居转移的效率也可以超过90％。 不同类型的激光脉冲对分子的布居转移也有着不同的影响。我们利用啁啾脉冲控制分子的布居转移到不同的电子态上，当激光啁啾率η=-2时，有98.5％的布居从X1Σ+态转移到了A1∑+态上，当η=22，分子的布居100％地由X1∑+态转移到了B1Π态上。通过改变不同的η值为量子相干叠加态的制备提供了一种方法。