【摘 要】
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苯甲醛在食品、制药、香水等行业都有着广泛应用。近年来常以苯甲醇为原料通过热催化手段氧化合成苯甲醛,但该反应通常在使用有机溶剂或更苛刻的条件下才能获得高转化率和高选择性。因此,探索和开发一种在相对温和条件下就能高效氧化苯甲醇为苯甲醛的催化剂显得尤为重要。石墨相氮化碳（g-C3N4）具有适合于紫外-可见光吸收（2.7 e V）的带隙,能将入射光子转化为局域热,被认为是一种在光热驱动催化方面具有广阔应用
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苯甲醛在食品、制药、香水等行业都有着广泛应用。近年来常以苯甲醇为原料通过热催化手段氧化合成苯甲醛,但该反应通常在使用有机溶剂或更苛刻的条件下才能获得高转化率和高选择性。因此,探索和开发一种在相对温和条件下就能高效氧化苯甲醇为苯甲醛的催化剂显得尤为重要。石墨相氮化碳（g-C3N4）具有适合于紫外-可见光吸收（2.7 e V）的带隙,能将入射光子转化为局域热,被认为是一种在光热驱动催化方面具有广阔应用前景的光催化材料,有望用这种光热剂来驱动通常需要外部热源或高压的热催化反应。但g-C3N4的光激发电子和空穴极易发生快速重组、可见光利用率低等,导致芳香醇氧化制各芳香醛的光催化性能较差,因此对其进行改性。本文中用水热法对载体g-C3N4进行改性,在改性载体表面负载活性组分Pd纳米粒子,用于无溶剂体系中催化氧化苯甲醇。具体研究内容和结论如下:1、采用直接水热法合成羟基化氮化碳（OH-C3N4）载体,并负载Pd纳米粒子。通过元素分析、XPS、TEM、PL等表征证实水热处理可增加g-C3N4表面的羟基,增大了比表面积,但基本不改变其原始结构,并使负载的Pd纳米粒子更分散,粒径减小为4.53 nm。催化剂中Pd~0含量提升了近10%。在180℃下水热8 h制备的1%Pd/OH-C3N4-180-8催化剂氧化苯甲醇的性能最佳,且最佳反应条件为100℃、8 h,最佳催化剂用量为100 mg。与1%Pd/C3N4相比,1%Pd/OH-C3N4-180-8催化剂使苯甲醇转化率提升22.13%,产率提升19.41%,选择性为93.85%。加光照后,羟基化改性前后的催化剂对苯甲醇的转化率和产率均有提高,且1%Pd/OH-C3N4-180-8催化剂比1%Pd/C3N4对苯甲醇的转化率、苯甲醛选择性和产率分别提升32.99%、7.5%和29.52%。2、采用H2O2水热法制备了氧掺杂氮化碳（O-CN）载体。通过元素分析、XPS、PL等表征证实H2O2水热处理不仅可以提升CN的结晶度,还能在CN中掺杂O以增加O含量,且氧掺杂催化剂1%Pd/3O-CN中Pd的粒径约为4.24 nm,Pd~0含量提升至86.96%。实验结果表明,H2O2浓度为3%,反应条件为100℃、8 h,催化剂用量为75 mg时1%Pd/3O-CN在该反应中性能最佳。转化率达63.60%,选择性达91.71%,产率达58.33%,较1%Pd/CN转化率提升31.68%,产率提升28.23%。加光照后,1%Pd/3O-CN的苯甲醇转化率提升至86.34%,选择性达85.71%,产率达74%,较1%Pd/CN转化率和产率分别提升了42.34%和35.52%。
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