多孔有机框架材料高效去除水中酚类化合物

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水对人们日常生活、农业、工业乃至整个自然界都至关重要。世界卫生组织(WHO)的一篇文章指出,能够获得安全且卫生饮用水的人只占世界人口的四分之一,而在发展中国家,这一问题更为突出。为了克服这一全球性问题,必须要重视水环境的治理,实现废水的回收和再利用。日常生活中,酚类化合物(苯酚及其衍生物)是广泛使用的化学品,其大量存在于废水中,对公共卫生及水生生态系统构成严重威胁。它们具有很强的气味,生物降解性较差,有毒且致癌,因此,将其去除非常关键。目前,虽然已有许多关于去除水环境中酚类化合物的研究,但开发高效、简单、快速的从水环境中去除酚类化合物的方法仍然十分必要。本论文合成了三种多孔有机框架材料,并对它们吸附去除水中苯酚和几种苯酚衍生物的性能进行了研究。具体研究内容如下:1、以Cr(NO33·9H2O和2-氨基对苯二甲酸为原料,在氢氧化钠存在下,通过水热法合成了金属有机框架化合物MIL-101(Cr)-NH2。用X-射线衍射分析、傅里叶红外测试、电子显微镜测试、N2吸附解析实验等手段,对材料进行了表征。利用制得的材料,从水中吸附双酚A和2,4-二氯酚。通过优化吸附时间、溶液p H、温度等,获得最佳吸附条件。在最佳吸附条件下,MIL-101(Cr)-NH2对双酚A和2,4-二氯酚的最大吸附量分别为118.3 mg g-1和78.30 mg g-1。2、利用溶剂热法,通过三醛基间苯三酚(Tp)和对苯二胺(Pa-1)之间的席夫碱反应,合成了共价有机框架COF-Tp Pa-1,用于吸附水中的双酚A和2,4-二氯酚。优化了盐浓度、p H,并探究了吸附平衡时间、热力学吸附特性和重复性。对COF-Tp Pa-1在实际样品中的应用也进行了探究。3、以1,3,5-三(4-氨基苯基)苯和2,5-二乙烯基-1,4-苯二甲醛为反应单体,合成了共价有机框架化合物COF-V,对溶剂种类、溶剂用量、时间以及其它反应条件进行了优化。将COF-V应用于水中双酚A的吸附,COF-V对双酚A具有理想的吸附效果。为探究吸附机理,合成了另外两种结构相似的吸附剂COF和COF-V-MPBA,应用于双酚A的吸附。将吸附效果最佳的COF-V进一步应用于苯酚、2-氯酚、2,4-二氯酚、2,4,6-三氯酚、双酚A和四溴双酚A的去除,最大吸附量分别为苯酚40.32 mg g-1、2-氯酚84.94 mg g-1、2,4-二氯酚273.8 mg g-1、2,4,6-三氯酚551.6 mg g-1、双酚A338.9 mg g-1和四溴双酚A540.9 mg g-1。对湖水中双酚A的加标回收实验中,去除率在87.5%-100.8%之间,加标回收率在97.2%-103.1%之间。
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