稀土基复合氧化物的制备及其在甲烷催化燃烧中的应用

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本论文的工作主要对以Cel-xNixOy和Ce0.5Zr0.5Oy为代表的铈基复合氧化物以及LaCoO3为代表的钙钛矿型氧化物的制备方法进行了研究,同时考察了其在甲烷催化燃烧中的应用。 一、草酸盐胶态共沉淀法制备Ni-Ce-O复合氧化物及其甲烷催化燃烧性能: 采用草酸盐胶态共沉淀法,通过系统地调变Ni/Ce比例,制备得到了一系列具有良好甲烷低温催化燃烧性能的新型Ni-Ce-O复合氧化物催化剂。通过对Ni-Ce-O复合氧化物的晶粒大小、晶格微应变等微结构参数的分析,探讨了其良好低温反应活性的成因。实验结果表明:Ni-Ce-O复合氧化物催化剂中NiO组分的晶格微应变是影响其甲烷催化燃烧性能的重要因素。NiO晶粒的晶格微应变值的大小与催化剂的甲烷催化燃烧反应活性呈现良好的关联特性,即晶格微应变大的催化剂具有更高的催化活性。该发现为进一步深入认识复合氧化物催化体系上催化燃烧作用的本质及促进新型高效催化燃烧催化剂的研究开发具有重要意义。 二、微波辅助溶胶浸渍法制备负载型LaCoO3低温甲烷催化燃烧催化剂: 首次利用浸渍的方法将镧、钴柠檬酸盐络合物作为前驱体引入到SBA-15孔道中,经微波辐照处理后在SBA-15的介孔孔道内限制性地生长出具有钙钛矿结构的纳米LaCoO3复合氧化物。 采用低温固相反应法制备得到了Cel-xNixOy(x≤0.5)、LaCoO3和Ce0.5Zr0.5Oy三种稀土基复合氧化物。研究了组分比例、配体种类、焙烧温度等制备参数对于催化剂微结构、形貌和氧化还原性质的影响,探讨了其在甲烷催化燃烧中高活性的成因。
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