石墨相氮化碳基材料的可见光催化及对水泥制品表面改性研究

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随着社会经济和工业水平发展,环境污染问题日益严重。针对出现的环境问题,光催化技术是一种行之有效的治理污染的方法。石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种性能稳定、可见光催化降解、对污染物分解效率高且成本相对廉价的新型催化剂,将其与带隙匹配的半导体复合形成异质材料能够提高其可见光催化性能。石墨相氮化碳应用于大宗水泥基材料表面,实现在水泥基材料表面对污染物的有效降解,可对环境治理工作做出贡献。本文重点研究石墨相氮化碳及其异质结构材料的制备及光催化性能提升方法,并以其对水泥表面进行处理,获得水泥表面可见光降解有机污染物的功效,达到自清洁的目的。第一,采用热缩和法成功制备了g-C3N4,通过调控前驱体种类和制备温度优选了最佳制备方法。通过研究分析,得出尿素为最佳制备前驱体,550℃为最优制备温度。在此条件下制备的g-C3N4结晶度较差,微观形貌为片状物的无规则堆叠,中间有孔隙。这些结构特征能为g-C3N4提供更多的活性位点,使得催化剂的光催化活性得到提高。同时以尿素为前驱体在550℃条件下制备的g-C3N4具有良好的光催化稳定性。第二,采用原位生长法和超声复合法成功制备了石墨相氮化碳-二氧化钛异质材料。改变石墨相氮化碳与二氧化钛的比例会对异质材料的结构和性能产生影响。与单一石墨相氮化碳相比,当石墨相氮化碳与二氧化钛的比例为4时,可见光催化性能最优越。采用超声复合法按照相同比例制备石墨相氮化碳-二氧化钛异质材料,与原位生长法相比,其得到的异质材料晶体结构、微观形貌、禁带宽度及可见光催化性能基本一致。第三,以二氧化硅和尿素为原材料,通过热缩合法成功制备了石墨相氮化碳-二氧化硅异质材料。通过调控二氧化硅比表面积与掺入量,探索石墨相氮化碳-二氧化硅异质材料的性能影响因素。纳米二氧化硅的加入为g-C3N4的能带引入缺陷,从而影响其带隙结构。在相同掺入量条件下,比表面积为300 m2/g的二氧化硅的改性效果要好于比表面积为200 m2/g和380 m2/g的二氧化硅;当二氧化硅比表面积为300 m2/g、二氧化硅加入量为0.15 g时,所得到异质材料的可见光催化性能最佳。此条件下,其微观结构为均匀的镶嵌结构、比表面积变大、孔隙变多、平均孔径变小。这些因素能够提供更多的活性位点从而提高了催化剂的可见光催化性能。第四,以石墨相氮化碳-二氧化硅异质材料为涂层原料,采用单面浸泡法和涂刷法对水泥进行表面处理,在可见光照射条件下成功对有机染料实现降解。通过比较涂层的均匀性和可见光催化活性,得到涂刷法比单面浸泡法更加适用于水泥表面应用。通过利用氢氧化钙和石墨相氮化碳-二氧化硅异质材料反应,研究得到石墨相氮化碳-二氧化硅异质材料基于火山灰反应生成C-S-H凝胶与水泥实现有效化学结合。
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