【摘 要】
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废水中的抗生素污染已成为当前突出的环境风险问题,引起了一些研究者的关注。四环素在土壤中难以自行降解,较长时间内都会滞留,易被植物吸收从而进入人体,危害健康。故四环素是众多抗生素中使用较多且难处理的一种。传统的水处理技术很难完全去除废水中的抗生素。光催化技术具有氧化彻底、反应迅速、反应条件简单等优点,是一种绿色环保、资源节约的废水处理技术,在处理环境污染问题方面具有巨大的潜力。g-C3N4具有适当的
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废水中的抗生素污染已成为当前突出的环境风险问题,引起了一些研究者的关注。四环素在土壤中难以自行降解,较长时间内都会滞留,易被植物吸收从而进入人体,危害健康。故四环素是众多抗生素中使用较多且难处理的一种。传统的水处理技术很难完全去除废水中的抗生素。光催化技术具有氧化彻底、反应迅速、反应条件简单等优点,是一种绿色环保、资源节约的废水处理技术,在处理环境污染问题方面具有巨大的潜力。g-C3N4具有适当的中宽带隙,能有效吸收可见光。此外,其氧化还原电位适合于水的分解。更重要的是,能灵活地利用金属捕获进行修饰,形成丰富的活性位点来提高光催化性能。所有这些特性使其成为一种很有前途的光催化材料。在这项研究中,通过水热方法成功地制备了具有不同掺杂比的Ni-MOF/g-C3N4催化剂,该复合材料能有效地促进四环素的去除。调节配体化合物的掺杂量,设置不同浓度的污染物初始浓度,改变催化剂投入量来研究这些影响因素对材料光催化降解四环素的影响。实验结果表明,当催化剂量为1 g L-1,配位化合物掺杂量为5%时,我们所制备的复合材料的催化活性是最高的。且Ni-MOF/g-C3N4具有良好的稳定性和可回收性,其化学结构相当稳定。与此同时,我们发现改性后的g-C3N4催化性能得到了提升,但还未完全达到我们想要的降解效果,于是我们在光照条件下又结合了过硫酸盐的氧化来探究光催化技术中目前最新的光催化氧化技术对材料去除污染物的影响。我们研究了在光辅助条件下二茂铁改性的石墨相氮化碳(Fe/g-C3N4)活化过硫酸盐(PS)在水中对四环素(TC)的氧化降解。对材料进行了一系列表征,研究了反应体系中过硫酸盐用量,初始污染物浓度,催化剂用量和p H值等因素的影响。当PS的添加量达到2.5 m M且催化剂用量为1 g L-1时,Fe/g-C3N4/PS/Vis表现出最佳的性能。在60分钟内,其自然p H值下四环素的去除率达到93%。在反应体系中,酸性中性条件更有利于降解TC。结果表明,二茂铁的掺杂抑制了g-C3N4中电子-空穴对的重组,扩大了光响应范围,提高了四环素的光催化去除率。同时,由二茂铁改性产生的铁循环有助于活化过硫酸盐以产生超氧化性硫酸根、羟基基团、超氧自由基和空穴。光催化和PS活化之间的协同作用促进了活性物质的产生和四环素的去除。结果表明,Fe/g-C3N4光催化活化过硫酸盐是去除水中四环素的有效方法。
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