本文采用气固相固定床反应器,以钌、铑为催化剂对一氧化二氮催化分解反应进行了研究。通过改变助催化剂种类、催化剂载体以及碱金属修饰以调变催化剂的性能,并从活性金属分散度以及载体表面酸性的角度研究了催化剂一氧化二氮催化分解活性的规律。MO_x氧化物对Ru分散度及N₂O催化分解活性的影响以Ru、Rh为催化剂,通过浸渍手段将Zr引入SBA-15和氧化铝作为催化剂载体制备负载型Ru、Rh催化剂并应用于N₂O催化分解。结构分析表明,适当量的Zr修饰能够改善Ru、Rh在SBA-15载体上的分散程度,过量负载的ZrO₂会引起孔径变小、孔道堵塞等问题继而不利于催化活性。Zr修饰后的氧化铝,其表面不利于Ru和Rh的分散,分散状态的差别在N₂O催化分解活性上得到了直接的体现,SBA-15载体上,Ru、Rh催化剂的活性得到很大提高,T₅₀分别为592K和640K,与Zr修饰前相比均有50K以上的降低。而氧化铝载体上,少量Zr的加入即对催化剂活性产生不利影响,载量越大活性越低,分散状态的差异是影响催化活性的重要因素。后续的研究发现,SBA-15载体上,适当修饰量的Zn和Ce等过渡金属元素也有助于催化剂N₂O分解活性的提高,5%ZnO和10%CeO₂负载量时活性最好,T₅₀分别为630K和609K。载体表面酸性对Ru催化剂N₂O催化分解活性的影响以Ru/SBA-15催化剂为主要研究对象,通过Al和K等元素的修饰,改变催化剂的表面酸性以考察催化剂表面酸性对Ru催化剂活性的影响。研究发现,Al修饰能够有效增强SBA-15催化剂的表面酸性,并提高Ru/SBA-15催化剂的活性,623 K时N₂O转化率由6%提高到86%,而K修饰则会中和催化剂的表面酸性并抑制催化剂活性,少量K的引入即使得催化剂活性降低到Al修饰前的水平,催化剂表面酸性的增强是催化活性得以提高的原因。此外,在ZSM-5和氧化铝为载体的催化剂上,也观察到载体表面酸性差异引起的催化剂活性差别。Na型ZSM-5交换成H型能够有效的提高Ru/ZSM-5的活性,相对于L酸位而言,B酸位对Ru/ZSM-5活性的提高起主要作用。而在氧化铝载体上,碱性金属的修饰减弱了其表面酸性,不利于N₂O催化分解活性。以上三种载体,表面酸性的增强均有利于提高催化剂活性,酸性对N₂O催化分解的促进作用可能是源于酸性位对于N-O键的活化过程以及修饰过程引起的表面电负性、竞争吸附等表面性质或过程的改变。