固载化钌基催化剂上超临界二氧化碳催化加氢合成甲酸反应研究

来源 :浙江大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cayyr
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
二氧化碳气体的大量排放已经造成了严重的全球性环境问题,同时它也是世界上最丰富的碳资源,有效地开发和利用CO2在解决环境问题和能源问题两方面都具有非常重要的意义,实现低化学位物质的资源化也是可持续发展战略的一个重要方向。另外,二氧化碳是惰性小分子,如何使其得到有效活化并实现合理转化是碳一化学的重要研究领域,也是一个富有挑战性的的重要基础理论课题。本论文主要研究超临界二氧化碳条件下固载化钌基催化剂上的二氧化碳加氢合成甲酸反应(由国家自然科学基金(20173048)和高等学校博士学科点专项科研基金(20030335068)资助)。 从二氧化碳直接合成甲酸,不仅是一个原子经济反应,而且符合当代绿色化学发展趋势。为了克服高活性的均相催化剂难于从液相中分离回收、成本较高等缺点,我们利用有较高机械强度和化学稳定性的无机氧化物、有机高分子聚合物等材料为载体,固载高活性和高选择性的均相催化剂,开发了固载化的钌配合物催化剂,具有较高的反应活性和回收再用性能。通过对催化剂本身以及反应条件等诸多方面的详细考察,研究了多种因素对固载化钌基催化剂活性和稳定性的影响规律,为进一步设计开发高效实用的催化剂提供了坚实基础。在实验中,我们运用多种实验技术(元素分析、BET、FF-IR、UV-Vis、XRD、TEM、量子化学理论计算)对载体的功能化过程、钌配合物的固载过程和不同催化体系中活性差异的影响因素等进行了表征分析,探讨了固载化钌基催化剂的可能结构、CO2的活化方式以及可能的反应机理,得到的主要结果如下: 1.合成了多种不同类型载体的固载化钌基催化剂,并用于超临界二氧化碳条件下的二氧化碳加氢合成甲酸反应,克服了均相催化剂难以从体系中分离和回收的缺点。
其他文献
目的比较农村老年高血压患者不同社区干预效果。方法选择2013年1月1日-2015年6月30日来本院就诊的326例农村高血压患者,随机分为对照组和干预组,采用不同方式开展为期2年的社
为满足隧道施工期间掌子面围岩完整性快捷判定的需要,文章分析了岩块(体)波速现场快捷测试布置的原则,结合国内主流规范标准,采用对比法剖析了岩体结构面间距的划分标准,采用
关木通为马兜铃科植物东北马兜铃Aristolochia manshuriensisKom.的干燥藤茎,是临床常用的利尿通淋中药,连续被《中国药典》1963,1977,1985,1990,1995,2000年版(一部)所收载。经国内外
目的观察岩黄连注射液联合肝动脉化疗栓塞术(TACE)对中晚期肝癌患者免疫功能和生活质量的影响。方法选取2016年1月至2019年1月收治的中晚期肝癌患者110例,随机分为对照组和治
ue*M#’#dkB4##8#”专利申请号:00109“7公开号:1278062申请日:00.06.23公开日:00.12.27申请人地址:(100084川C京市海淀区清华园申请人:清华大学发明人:隋森芳文摘:本发明属于生物技
写作模式是大学英语任课教师科研关注的焦点课题之一。在大学英语写作教学模式及其相关问题的研究中,研究者主建的实践中,应该在坚持角色化的基础上,突出各种角色的写作需求
楼观地区位于陕西省周至县境内,背靠秦岭北麓,北临渭河南岸,东距西安市70km,具有丰富的文化遗产与自然景观资源。 楼观地区是我国著名的道教圣地,也是全国著名的自然风景
目的:探讨老年2型糖尿病(T2DM)伴脑梗死患者血液流变学及凝血功能指标水平及意义。方法:选择81例老年T2DM伴脑梗死患者设为观察组,T2DM无脑梗死患者80例作为T2DM组,另选取健