可降解固定化载体对土壤中芘生物有效性的影响

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本文以可降解固定化载体和棕壤土为研究对象,选取多环芳烃中具有代表性的芘(Pyr)为目标污染物,围绕研究可降解固定化载体对土壤中Pyr的生物有效性影响这一中心,重点研究了可降解固定化载体不同腐解时期的产物特征,老化对土壤中Pyr生物有效性的影响以及可降解固定化载体不同腐解时期的产物对土壤中Pyr生物有效性影响和机理。明确了固定化载体腐解过程中,各组分含量的变化,阐明了可降解固定化载体对土壤中Pyr生物有效性影响的机理。论文取得了以下主要成果:  (1)探明了以玉米芯为固定化载体,高大毛霉为高效PAHs降解菌的固定化菌剂在腐解过程中,载体腐解产物随时间的变化。结果显示,随着腐解时间的增加,腐解产物中苯醇溶性物质持续下降,最后趋于稳定,水溶性物质含量先降低后升高,最后趋于稳定,半纤维素和纤维素含量呈波动变化,木质素含量增加,最后趋于稳定,水溶性有机质含量增加,最后趋于稳定,胡敏酸含量增加,而且其缩合程度及芳构化增强。腐解120d后,各组分处于动态平衡。  (2)研究选择了不同浓度的Pyr、 Bap人工污染土进行老化,探究老化对土壤中Pyr的生物有效性的影响。发现老化降低了土壤中Pyr的化学可提取率及生物有效性,120d基本达到稳定;不同种类PAHs之间吸附解吸存在竞争;高环的PAHs在土壤中比低环的PAHs更容易被锁定。  (3)研究了固定化载体在不同腐解时期的产物对土壤中Pyr生物有效性的影响,并结合各时期的产物特征以及傅里叶红外光谱图,阐述了其影响的机理。非水溶腐解产物对土壤中Pyr的吸附量随着腐解时间的增加而增加,而且与腐解产物中胡敏酸含量呈正相关关系(R2=0.979),吸附的同时降低了土壤中残留Pyr的生物有效性;加入水溶性腐解产物后,XAD-2树脂对Pyr的吸附量随着腐解时间的增加而增加,与腐解产物中水溶性有机质的含量呈正相关关系(R2=0.775),吸附的同时同样降低了土壤残留中Pyr的生物有效性。红外光谱分析可知,固定化载体腐解后脂族性越来越低,芳香性增强,亲脂性增加,因而吸附Pyr能力增强;同时腐解产生的羧基、羰基等活性基团越来越多,改善疏水性有机化合物的吸附位点,从而增强对Pyr的吸附。
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