基于石墨烯的新型化学修饰电极的研究

来源 :北京大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xuzhao123456
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
石墨烯及其相关的纳米复合物是当今物理、化学、材料等领域研究的前沿,是各国关注的研究热点。其研究重点包括石墨烯的可控制备、相关性质的研究,在物理、化学、材料等领域的应用等。在电化学领域中,石墨烯由于具有较大的比表面积,良好的导电性能,对一些生物分子具有较高的电催化活性,并且生物相容性较好,是发展电化学生物传感器不可多得的碳纳米材料。  本论文主要是有目的地将石墨烯及其复合物修饰到电极表面,然后利用电化学方法系统地研究这些石墨烯修饰电极表面电子转移行为以及电催化性能,最后将新型石墨烯修饰电极用于构建生物传感器,检测生物分子,如多巴胺,抗坏血酸,尿酸以及DNA的四个碱基等。另外,结合本实验现有的研究经验和条件,本论文还对开孔富勒烯及其衍生物的电化学还原性质进行了初探。论文主要研究工作如下:  1、利用十八烷基硫醇在金电极表面通过S-Au共价键形成自组装单层膜(SAM)修饰Au电极,再通过石墨烯与十八烷基硫醇之间强烈的疏水作用使石墨烯吸附于SAM表面,最后成功地制备了石墨烯/SAM修饰金电极,并以Ru(NH3)63+/Ru(NH3)62+为氧化还原探针,利用循环伏安法和电化学阻抗法对此石墨烯修饰电极进行了电化学表征。实验结果表明,石墨烯可以恢复SAM修饰电极表面的电子转移行为,并且石墨烯的吸附显著降低了Au电极表面的界面电容,这有利于痕量物质的检测。本论文还利用扫描电化学显微镜测定了Ru(NH3)63+在石墨烯/SAM修饰金电极表面的表观异相电子转移速率常数,kapp,为6.8×10-2 cm s-1。最后,本论文将这种新型的石墨烯修饰电极应用于DNA四个碱基A、T、G和C的同时电化学氧化检测。  2、将石墨烯和离子液体1-甲基-3-辛基咪唑六氟磷酸盐(OMimPF6)通过一定比例混合研磨制得黑色凝胶,然后通过涂抹的方法把凝胶修饰到玻碳电极表面,制备得到石墨烯/Omim)PF6凝胶修饰电极,最后成功地利用这种石墨烯修饰电极对多巴胺,抗坏血酸和尿酸进行了同时检测。同时,基于离子液体对多巴胺可能的预富集作用,本论文还利用富集溶出方波伏安法在抗坏血酸和尿酸存在条件下,对低浓度多巴胺进行了定量检测。在优化条件实验下,多巴胺的线性检测范围为0.05~1μM,检测下限为8.0 nM(信噪比为3)。与传统离子液体富集萃取操作相比,本方法操作简单,离子液体用量小且能对DA进行实时检测。  3、采用四己基铵双三氟甲磺酰亚胺盐离子液体(THA-Tf2N)为支持电解质,甲苯为单一溶剂,在室温下(22±2℃)对开孔富勒烯及其衍生物的电化学性质进行了初探。THA-Tf2N在甲苯中具有很好的溶解性,能够和甲苯完全互溶,并且该体系的电化学还原窗口宽达-3.7 V(相对于Fc+/Fc),因此利用Pt微圆盘电极(直径,25μm)的循环伏安法和微分脉冲伏安法可以清楚地观察到开孔富勒烯的六步电子还原过程。与富勒烯相比,开孔富勒烯更容易得到电子,电化学还原电势更低。实验还发现,开孔处取代基得失电子的强弱对富勒烯衍生物的电化学还原电势具有显著的影响,其中含有拉电子基团的开孔富勒烯比含有推电子基团的开孔富勒烯更易还原。因此,通过改变开孔处取代基的得失电子的能力可以调节富勒烯衍生物的电化学性质,该工作对于基于富勒烯太阳能电池的优化研究具有潜在的应用价值。
其他文献
本文从写出“新”意和创造新的文化价值两方面入手,对如何做好走基层采写新闻进行具体阐释。 This article starts with writing “new” meaning and creating new cultura
聚(甲基)丙烯酸酯乳液及其涂膜具有成膜性高、成本低廉、原料来源丰富、常温自干、粘结性强、耐油、耐候性好等一系列优点,在涂料、粘合剂、纺织、皮革、造纸等方面应用广泛,但其
作文中的以人为本,一个重要的标志就是要在作文中表现真实的人.只有在这个基础上,作文过程才能成为写作者心灵舒展的过程;且在作文能力发展的同时才能获得人的完善.《义务教
20世纪,西方油画进入空前繁荣的时代,各种美术流派纷繁迭起。绘画语言形式也呈现出百家争鸣的态势。在摆脱了19世纪早期绘画注重表现客观事物,转而进入了一种专注于情感表达
本论文设计、合成了系列手性有机催化剂,并将其用于催化不对称Mannich反应来制备β-氨基羰基化合物和β-氨基膦酸酯化合物。论文内容由以下两部分组成:   第一部分:以金鸡
陶瓷减水剂通过减水剂自身的阳离子与粘土中的阳离子置换,使水化阳离子吸附的水分子释放出来,增加泥浆中自由水的含量,使泥浆在低含水率的情况下,具有较好的流动性。聚合物中含有
本论文系统地研究了双功能离子液体萃取剂从硫酸体系中萃取Ce(Ⅳ)和F-的热力学及动力学机理,以及萃取分离钇和重稀土单一组分。具体研究内容如下:   1.研究了双功能离子液体
我们现在所处的时代,是一个新媒体时代,多媒体时代,自媒体时代,全媒体时代。这个时代的媒体传播基本特点是:容量更大,受众更多,交叉发布,立体传播。以报刊和广电为代表的传统
本文根据目前聚羧酸系减水剂存在的一系列问题,以分子设计理论为指导,在系统研究自由基聚合原理和优化匹配单体活性的基础上,设计并制备出工艺简单、能耗低、副反应少、掺量
液/液界面电化学是指用电化学方法研究两互不相溶支持电解质溶液界面的一门科学,其研究对象主要为液/液界面上的电荷转移反应。液/液界面电化学在萃取、化学传感和相转移催化