具有大双光子吸收截面的有机材料，在双光子荧光显微技术、双光子上转换激光、光限幅、双光子三维微加工、双光子三维光学存储、双光子光动力学治疗等方面展示出良好的应用前景。寻找具有大双光子吸收截面的有机材料是非线性光学的重要研究方向。因为影响有机分子双光子吸收性质的因素较多而且较复杂，所以从理论上研究分子的双光子吸收性质对于实验合成具有大双光子吸收截面的有机材料具有重要的意义。　　 本文运用量子化学方法计算双光子吸收截面。本文将用量子化学半经验方法AM1和PM3分别对分子结构进行优化，然后以ZINDO方法为基础，结合三阶非线性光学极化系数的完全态求和（SOS）表达式，应用自编程序计算材料的双光子吸收截面。本文的主要内容如下：　　 （1）第一章概述了双光子吸收的概念及其应用，阐述了研究该课题的理论意义、目的和价值。第二章首先介绍非线性光学原理，从理论上分析非线性光学效应；然后介绍量子化学计算的基本理论，主要介绍了下面章节将要用到的ZINDO方法、AM1方法、PM3方法、非耦合处理方法以及研究双光子吸收性质的一个简化模型一三能级模型。　　 （2）第三章研究了二硫化碳（CS2）、氯仿（CHCl3）、吡啶（C5H5N）、甲醇（CH3OH）、对称二苯乙烯（C6H5-C2H2-C6H5）、苯（C6H6）和甲苯（C6H5CH3）等七种有机分子的单、双光子吸收吸收性质，详细地介绍了双光子吸收截面的计算方法，通过与文中引用文献的对比，验证了本文计算的正确性。　　 （3）第四章研究双光子吸收材料中较活跃的卟啉及其衍生物的单、双光子吸收性质，通过计算验证了具有中心对称性的有机分子其双光子吸收与单光子吸收具有不同的选择定则。对于卟啉及其衍生物的计算，通过改变卟啉的分子结构得到分子的双光子吸收截面有所不同，说明分子的结构与双光子吸收性质有一定的关系。　　 （4）第五章总结全文，展望将来的研究方向。